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《mn-mofs及nimil-120的合成及其催化性能的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在工程资料-天天文库。
1、金属-有机骨架化合物(Metal-OrganicFrameworks,MOFs)是由无机金屈离子和有机配体配位而成的一类新型晶体材料，近年来因其独特性质而受到广泛关注。MOFs材料具有空隙率高(可高达90%的孔体积)、内比表面大(高达6000m2/g)、结构可调控以及金属离了和表面有机官能团多样等特:点，在清洁能源、气体存储与分离、生物医学成像、薄层技术以及催化等方而具有巨大的潜在应用。MOFs材料在催化中的应用可以分为金属离子活性位点催化(OpenMetalSites,OMS),功能化有机配体催化(Functi
2、onalOrganicSites,FOS)以及作为载体三种。本课题针对其中第一种OMS催化形式，利用有机配体N,NN"-三(4-苯甲酸基)-1,3,5-苯三甲酰胺和乙酸镭合成MOFS晶体并将其应用于脑文格反应。针对第三种催化形式，利用MIL-120负载镰作为活性组分来催化苯述原反应。1.^(CH3COO)2Mn-4H2O和N,NN"-三(4—苯甲酸基)一1,3,5-苯三甲酰胺(H3L)在水热条件下,以2,T-联毗睫(bpy)作为第二配体合成了一个一维晶体[Mn(L)(bpy)](1),以1,仁(1,4・丁基)
3、二咪卩坐(bbi)作为第二配体合成了另一二维晶体[Mn(L)0.5(bbi)2.5(H2O)](2),将两个晶体应用催化于knoevenagel反应。实验表明，化合物1具有一维结构能够更加充分地和反应物进行接触，有利于反应进行，因此晶体1比2具有更好的催化效果。2.在水热条件下，利用均苯四甲酸和硝酸铝自组装合成具有高热稳定的MIL-120，并将其作为载体通过浸渍法负载镰得到还原催化剂x-NM,把该还原催化剂应用到苯还原反应。实验表明，负载量为15%的15-NM具有最好的催化活性。关键词：MOFs；Mm催化；脑文格
4、反应；苯述原反应ABSTRACTMetal-organicframeworks(MOFs)，aseriesofnewcrystallineandporoussolidmaterialsconstructedfrominorganicmetal-ionclustersandpolytopicorganiclinkers,arereceivingsignificantattentionrecently・MOFspossessultrahighporosity(upto90%fi*eevolume),largeinte
5、rnalsurfacearea(upto6000m2/g),adjustablestructure,andvariabilityofthefunctionalityofmetalionsandorganicligands,thusMOFsshowgreatpotentialapplicationsincleanenergy,gasstorageandseperation,biomedicalimaging,thinfilmdevices,andcatalysis・TherearethreewaysforMOFst
6、ouseincatalysis:openmetalsites(OMS),functionalorganicsites(FOS),andusedassupports.Inthisthesis,weconductedourcatalyticexperimentsaccordingtothefirstandlastways.WeconstmctedtwocomplexesusingN,N3,5-Benzenetriyltris(carbonylimino)]trisbenzoicacid(H3L)andmangano
7、usacetate[(CH3COO)2Mn],andthesetwocomplexesareusedinknoevenagelreactionasOMS.Andassupports,MIL-120hasbeenusedtosupportnickelasactivesitestocatalyzethereductionofbenzene.1.TwoMOFsmaterialshavebeensynthesizedbasedon(CHsCOO)2Mn-4H2OandN,NN^-[l,3,5-Benzenetriylt
8、ris(carbonylimino)]trisbenzoicacid(H3L)underhydrothermalcondition.AndancillaryligandshavebeenusedtodesignthedifferentstructureofMOFsrationally・Theadditionof2,2'-bipyridine(bpy)leadedtothe
