探析非水相酶催化合成l-抗坏血酸棕榈酸酯

探析非水相酶催化合成l-抗坏血酸棕榈酸酯

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1、天津大学硕士学位论文非水相酶催化合成L-抗坏血酸棕榈酸酯姓名:刘长波申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:高瑞昶20040101摘要L一抗坏血酸棕榈酸酯(L.ascorbylpalmitate,L—AP)是近年来发现的一种新型“绿色”、多功能抗氧化剂,研究已表明,其安全性、稳定性和抗氧化性均优于目前常用的合成抗氧化剂BHA、BHT等,已广泛应用于食品、医药、化妆品和纸制品等领域。目前,我国每年都需要从国外大量进口。本文采用酶催化法工艺合成了L一抗坏血酸棕榈酸酯,与传统的化学合成法相比,该方法不仅具有反应条件温和、易于控制、选择性高、无二次污染等优点,而且没有副产物,简化了L.抗

2、坏血酸棕榈酸酯的分离和纯化,同时,提高了产品收率。首先,本文从筛选酶和非水溶剂开始,系统研究了酶、底物、溶剂等多种因素在酶催化反应中的作用和影响,在此基础上,探讨了非水相酶法合成L.抗坏血酸棕榈酸酯反应的动力学机制,并确定了最有效的酶促反应环境。研究发现,以L-抗坏血酸和棕榈酸为反应底物合成L.抗坏血酸棕榈酸酯,脂肪酶Novozyme435在叔丁醇仿水溶剂体系中有很好的催化活性,而且受溶剂中水含量的变化的影响较小。催化体系的最佳反应条件为:Novozyme435脂肪酶,叔丁醇作溶剂,反应温度59。C,摇床转速80r/min,棕榈酸浓度0.45mol/L,反应时间50h,产品收率约5

3、0%(以L.抗坏血酸计),产品纯度95%。本文研究结果对对非水相酶法合成L.抗坏血酸棕橱酸酯反应工艺的确定及酶反应器的工业化设计具有重要的理论和实际意义。关键词:L-抗坏血酸,棕榈酸,抗氧化,仿水溶剂,脂肪酶ABSTRACTL.ascorbylpalmitate(L-AP)isakindofantioxidantwithmOllreliability,andisbroadlyusedinmanyfieldsbeyondasthefoodadditive,forexampleusedintheindustryofcosmeticandpapermaking.InthispaperWe

4、studiedthesynthesisreactioncatalyzedbylipase,inwhichtheproperlipaseandorganicsolventaredetermined,andalsotheoptimizedprocessconditions,suchaStemperature,enzyme,reactantsandwaterconcentrations.WefoundthatNovozyme435lipaseandtert—butylaretheprefercouple,inwhichtheenzymeshowsmorereactive.Inadditi

5、on,tea-butylalcoholandtert-amylalcoholareconfirmedtobethewater-mimickingsolventsofthelipase-Novozyme435,andwefoundthattheenzyme—catalyzedreactionconformstotheM—Mequation.WegotthedynamicparametersKmandVmaccordingtOthedynamicexperimentsandLangmuirmethod,whichhelpUStocheckthatpalmiticacidisaprefe

6、rablesubstratethanmethylpalmitateinthereaction.ThecatalyzedreactionisfaSterinthewater-mimickingsolventthaninconventionalnon-aqueousmedium,becausenophasesinterfacesexistintheformer.Thepurposeproductiseasilytoseparationandpurification,alsotherecoveringprocessofmaterialsiseaSilytobemade,becauseth

7、erearenosidereactionsoccurredinthemildCOndition.ThequalityitemsofL-APpreparedmeetthenationalfoodadditivestandard,andtheantioxidativeperformancesofL-APpreparedandotheranfioxidantsaretestedandcompared,L—APandtocopherolcoupleshowspreferant

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