基于ptc催化剂的制备和对氯苯胺的合成

《基于ptc催化剂的制备和对氯苯胺的合成》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、南京工业大学硕士学位论文Pt/C催化剂的制备和对氯苯胺的合成姓名：陈墨雨申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：姚虎卿;梅华20060617硕士学位论文摘要对氯苯胺(CAN)是一类重要的有机中间体，广泛用于染料、医药、香料及橡胶助剂等行业。广泛应用的金属粉还原法还原对氯硝基苯得到对氯苯胺，因对环境污染严重，且产品纯度不高，逐渐面临淘汰。而贵金属催化加氢法由于具有与环境友好、产物易分离、产品纯度高等优点而日益受到人们的重视。由于国内Pt/C催化剂催化活性和反应选择性略有不足，因此多依赖进口。本文研究了Pt/C催

2、化剂的制备方法，探索了第二金属对Pt/C催化剂的修饰效果，并初步探讨了催化剂的失活，为Pt/C贵金属催化剂的深入研究奠定了基础。1.本文以浸渍法制备Pt/C催化剂。考察了浸渍方法、不同浸渍液、贵金属含量、还原温度、载体的预处理等因素对对氯硝基苯加氢还原反应的影响。实验结果表明：浸渍方法对催化剂催化性能有很大影响，过量浸渍法制备的催化剂Pt颗粒小，催化性能高；不同浸渍液会影响Pt在活性炭表面的分布，以丙酮为浸渍液制备的催化剂效果最佳，对氯苯胺选择性达93.6%，但催化活性稍差；金属前躯体氯铂酸溶液的浓度以及催化剂

3、还原温度均会对Pt颗粒的大小和Pt在活-3性炭上的分布产生影响，氯铂酸浓度为2.7×10g/mL，还原温度为400℃为最佳Pt/C催化剂制备方案。对催化剂载体活性炭进行预处理，发现当活性炭目数大于300目时，制得催化剂活性较高，对氯苯胺收率达90.3%。同时，载体中硫含量对催化剂选择性有着重要的影响。过低的硫含量会降低反应的催化选择性，含硫量为0.20%的催化剂催化选择性为92.6%，要高于含硫量仅为0.03%的催化剂的88.6%。2.在对氯硝基苯加氢还原Pt/C催化剂制备方法的研究基础上，在Pt/C催化剂中加

4、入Co、Ni、Sn、Ce、Mo等第二种金属制备了双金属催化剂。考察了活性金属负载顺序、第二金属种类、第二金属加入量、第二金属添加方式等对催化剂催化性能的影响。研究结果表明，先浸渍第二金属再浸渍铂可以得到性能良好的催化剂；第二金属Co、Ni、Ce、Mo的加入可以提高催化剂的催化活性，Sn则使催化剂失去活性。当Ni、Ce含量为0.1%时，双金属催化剂具有很高选择性，对氯苯胺收率分别达到99.5%和99.8%。以自制的3%Pt-0.1Ni%/C为催化剂，分析了反应温度、反应压力、催化剂用量对对氯硝基苯加氢还原的影响，

5、确定了最I摘要佳反应条件。3.初步探讨了Pt/C催化剂的失活。以ICP、FITR、SEM、XRD、BET等对失活催化剂进行了表征，考察了催化剂的失活机理。研究结果表明，失活催化剂Pt晶粒明显长大，使催化剂性能下降；而对氯硝基苯加氢还原反应中生成的低分子聚合产物覆盖在催化剂表面，堵塞了催化剂孔道，遮盖了催化剂的活性中心，是另一个导致催化剂失活的原因。关键词：对氯硝基苯对氯苯胺加氢反应铂催化剂II硕士学位论文ABSTRACTp-chloroanilineisusedasimportantchemicalsandin

6、termediatesfortheproductionofmanyfinechemicalssuchasdves,herbicides,pesticides,rubberanddrugs.Themainroutetothep-chloroanilinewasthroughthereductionofthecorrespondingnitrocompoundswithmetal-acidsystems.However,themethodofreducingp-chloronitrobenzenewithnoble

7、metalisnowgrowing,duetotheenvironmentalimpact.Bynow,theimportPt/Ccatalystsareextensivelyusedbecausetheyhavehigheractivitycompared.Therefore,anextensivestudyconcerningthepreparationmethodofPt/Ccatalyst,thedeactivationofPt/Ccatalystandbimetalcatalystforthehydr

8、ogenationofp-chloronitrobenzenehavebeencarriedout.1.ThewetimpregnationwasusedtopreparePt/Ccatalystinthepaper.Theeffectofimpregnationmethod,impregnationsolutions,loadingcontentofPt,reductiontempe