基于mgo作为甲烷转化制合成气催化剂载体及改性研究

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1、天津大学硕士学位论文MgO作为甲烷转化制合成气催化剂载体及改性研究姓名：张文利申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：王军20070501摘要甲烷部分氧化耦合二氧化碳重整制合成气是两种反应的耦合，能节约能量，使反应更安全地进行。更重要的是可根据后续工艺地需要，调节原料气比例，以调节产物中H2／CO比，从而达到不经处理而直接使用的目的。目前研究者着力解决的是开发出一种低价、高活性、抗积炭性强的工业用镍基催化剂。本文采用固定床反应器，以甲烷部分氧化反应，甲烷部分氧化耦合二氧化碳重整反应为模型，使用BET、XRD、TG．DTA、金属分散度、T

2、PR等对催化剂进行表征。考察NiO负载在活性MgO上制备的催化剂的催化活性。考察负载量，载体前驱体，催化剂制备方法等对耦合反应催化剂活性的影响。结果表明，以超细高活性MgO为载体时，Ni含量为15％时催化剂活性最好。载体前驱体对催化剂的活性影响较大，NiO／MgO成品催化活性最好，产生差异的原因是由于载体的比表面和颗粒直径不同。催化剂的活性正比于催化剂比表面，反比于载体平均粒径。NiO-MgO[司溶体催化剂活性远低于浸渍法制备的NiO／MgO催化剂。共沉淀加剧了NiO由样品的表面层向次表面层进而向体相的扩散，增大TNiO进入MgO粒子的深

3、度，使其难于还原。考察NiO负载在Mg-A1．O复合载体上制备的催化剂的催化活性，考察镁铝的比例’，混合方式，助剂及改性方法等对POM催化剂活性、稳定性和抗积炭性能的影响。结果表明，共沉淀法制备的Mg．AI．O复合载体，载体表面同时具有酸性位和碱性位，能够有效提高催化剂活性和抗积炭性能。助剂及添加顺序对催化剂反应活性和稳定性有较大影响。采用Ce-Zr掺杂改性的Mg．A1．Ce-Zr-O载体能显著提高催化剂的比表面积、活性组分分散度、增强催化剂的稳定性、抗积炭性能等，并能降低催化剂活性组分的还原温度。关键词：甲烷，部分氧化，二氧化碳重整，催

4、化剂，MgO，助剂改性ABSTRACTThereactionofpartialoxidationofmethanetosyngashasbeenoneofthemostpromisingCH4utilizationapproaches，whichhastheadvantagessuchashiderefficiency，mildexothermicity，highselectivityofproduct．Butitwillleadtohot-spotincatalystbedforitisexothermicreactionandthem

5、ixtureofC1-14and02isexplosivegas，whicharedangerforlargeindustrialscale．Recently，thecombinedpartialoxidationandC02reformingofC2-14hasbeenattractedatentionbyresearchersallOVertheworld．ForithavemanyadvantagescomparedtopartialoxidationofCH4andC02reformingofCI-14．Firstly，bycou

6、plingtheexothermicpartialoxidationreactionwitlltheendothermicreformingreaction．Secondly，bychangingthefeedcomposition，onecancontroltheproductratioofH2／COaccordingtotheneedofthepostprocess．Now，manyresearchershasbeenworkingatdevelopingailactiveandstableNicatalysttosolvethepr

7、oblemofcarbondepositionandmetalsintering，SOthatwhichcanbeappliedinindustry．Thereactionswerestudiedusingfixedbedreactor．CatalystswerecharacterizedbymeansofXRD，BET，H2一chemsorption,TP＆TG—DTA．ForcombinedpartialoxidationandC02reformingofCH4tosyngas，usingsuperhi曲-activemagnesiu

8、moxideascatalystsupport．InvestigatingtheinfluencefactorofloadingofNi，MgOsupportprecursors，prepar