纳米结构锰氧化物的水热合成及其催化性能研究

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1、女‰：——单位代码：—1Ⅱ堑!}号：q!!＆m!＆仑肥工学大警HefeiUniversityofTechnology硕士学位论文MASTERDISSERTATIoN论文题目学位类别◎纳米结构锰氧化物的水热合成殛其催化性能研究学历硕士学T鬟淼、化学I程程领域)化早±!——作者姓名导师姓名完成时间柬欣民杨则恒副教授2007年6月纳米结构锰氧化物的水热合成及其催化性能研究摘要以KMn04为锰源，抗坏血酸为还原剂，通过简单的水热反应分别控制合成了纯相舡№102、p．Mn02、7-MnO(On)纳米棒和Mn30#纳米粒子。该合成方法

2、不仅具有创新性，而且具有很高的实际应用价值。采用XRD，TEM测试技术对合成产物进行了表征。结果表明，KMn04与抗坏血酸摩尔比、溶液的pH值、反应温度和时间是影响反应产物的重要因素。在此基础上进一步研究了纳米结构锰氧化物对降解酸性品红染料以及合成乙酸异戊酯的催化性能，为其实际应用奠定了实验基础。以所制备的纳米结构锰氧化物为催化剂，研究了它们对H202氧化降解酸性品红模拟废水的催化性能。其中B．Mn02纳米棒的催化活性最高，反应60min后酸性品红脱色率即达到97．6％。紫外．可见吸收光谱分析表明纳米结构锰氧化物的确对H2

3、02氧化降解酸性品红模拟废水具有催化作用。动力学研究表明本实验的催化氧化反应遵循动力学规律rA=333．3xcA“”。以所制备的纳米结构锰氧化物为催化剂，采用反应蒸馏技术进行了乙酸异戊酯的合成研究。利用红外、气相色谱等测试技术检测了产品的组成和纯度。实验发现，D．h缸02纳米棒对合成乙酸异戊酯酯化反应具有优良的催化活性。在相同反应条件下，它催化异戊醇的酯化率明显高于以a-Mn02纳米棒、廿Mno(OH)纳米棒和Mn304纳米粒子作为催化剂时的酯化率。通过正交实验得出B．Mn02纳米棒催化乙酸异戊酯合成反应的最佳工艺条件为：

4、酸醇摩尔比为1．5：1，催化剂与反应物质量比为0．2：100，反应时间为210min。在此条件下反应酯化率达88．78％。论文还对该酯化反应进行了动力学研究与催化机理探讨。关键词：纳米结构锰氧化物，水热合成，催化，酸性品红，乙酸异戊酯HydrothermalSynthesisofNanostructuredManganeseOxidesandtheirCatalyticPerformanceAbstractBasedontheredoxreactionbetweenKMn04andaseorbicacid,afacileh

5、ydrothermalmethodhasbeendevelopedtosynthesizesingle-crystala-Mn02，p·Mn02，铲MnooHnanorods，andMn304nanoparticles，respectively．Itisfoundthatthisversatilesynthesisrouteisnovelandpractical．XRDandTEMtechniques黜usedtocharacterizetheas-preparedproducts．Experimentsindicatet

6、hatthemolarratioofKMn04toascorbieacid，pHvalue，reactiontemperatureandreactiontimearethekeyfactorstodeterminethecrystallographicformsofas-preparedproducts．11lecatalyticactivitiesoftheas-preparednanostracturedmanganeseoxidesincludinga-Mn02，[1-Mn02，T-MnOOHnanorodsandM

7、n304nsnoparticles，aswellascommercialMn02areevaluatedbymonitoringthedegradationoffuchsinacidinthepresenceofH202．伯eexperimentalresultsshowthat／3-MnChnanorodshasthehighestactivityamongthemandallowsthedecelerationdegreeofthefuchsinacidsolutiontoreach97．6％within60minut

8、es．nekineticstudyshowsthatthedegradationprocessoffuchsinacidobeys砌=333．3xeAl‘”．Basedonthereactivedistillationtechnology,theas-preparednanostructuredmang