试析水热法合成卤素掺杂钛酸盐纳米纤维及其催化性能研究

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1、上海交通大学硕士学位论文水热法合成卤素掺杂钛酸盐纳米纤维及其催化性能研究HydrothermalSynthesisofHalide-dopedTitaniaNanofiberandIts`BaseCatalyticProperties所在院系：化学化工学院学科专业：化学工程学生姓名：章彦卿指导老师：肖文德答辩日期：2010年1月摘要一维纳米材料即纳米纤维既具有纳米材料性质，又易于与反应产物分离，作为催化剂和载体在催化反应中有其独特的优势。本论文采用DegussaP-25二氧化钛粉末作为前驱体，采用水热法合成了具有离子交换性能的钛酸盐纳米纤维，并探索将该材料改性为一类新型固体碱

2、催化剂。在筛选钛酸盐纳米纤维合成条件的基础上，首先研究了对其孔结构和形貌的控制方法。SEM和TEM观测表明，o在70~130C下，TiO2在10~15M的NaOH溶液中，经过24h左右水热反应，能得到外径40nm左右，内径2~3nm的钛酸盐纳米中空纤维。实验发现通过添加适当有机物，原本空心的纳米纤维会变成实心；而调节水热反应温度，可成功控制纤维的直径和长度，从而成倍改变产物的BET比表面积。其次，用卤素掺杂和阳离子交换两种方式对钛酸盐纳米纤维改性，并其碱催化性能用醇合反应或酯交换反应进行了评价。在醇合反应中考察了掺杂组分、掺杂量、焙烧温度、醇合反应温度的影响，进行了稳定性试验

3、，分析了催化剂失活的原因，并考察了再生方法。实验发现，NaF掺杂的钛酸钠纳米纤维在400度下焙烧后具有最佳活性，失活主要是由于表面积碳，在空气中400度焙烧可恢复部分活性。对活性最高的催化剂用CO2进行TPD检测，证实其表面碱以中强类型为主，碱含量超过CaO。酯交换反应证实，交换不同阳离子后，催化剂的活性可明显增强，其中Ca:Zn按1:4配比交换的催化剂活性最佳。上述研究为该材料在催化领域的应用做了开拓性工作。关键词：钛酸盐纳米纤维，水热合成，卤素掺杂，离子交换，固体碱ABSTRACTOne-dimensionalnanomaterialornanofiber,whichco

4、mbinesthefunctionsofnanomaterialandtheeaseofseparationafterreaction,hasspecialcharmingsinapplicationascatalystsorsupports.ThisthesisDegussaP25titaniawastakenastherawmaterialforhydrothermalsynthesisoftheion-exchangeabletitanatenanofiber,whichwasfurthermodifiedandtestedasanovelbasecatalyst.Af

5、terscreeningoftheproperconditionsforsynthesisofthetitanatenanofiber,thecontrolofporestructureandmorphologyofthenanofiberwasprobedinthefirstplace.AsillustratedbySEMandTEMpictures,thehollowtitanatenanofibersfeaturedbyexternaldiameter10~40nmand2~3nmporesizecanbeproducedaftertreatingTiO2with10~

6、15MoNaOHat70~130Cforaround24h.Itwasfoundthatwiththeadditionofcertainorganicreagents,theoriginallyhollownanofibersbecamesolid;whilethediameterandlengthofthefiberscanbecontrolledbyadjustingthesynthesistemperature,whichwouldinducethechangeofBETsurfaceareabytimes.Later,thesolidnanofibersweremod

7、ifiedbyhalidedopingandcationexchangeandthebasicityofwhichweretestedinreactionsofalcoholysisandtransesterification,respectively.Inalcoholysisreactionstudy,theinfluenceofdopingcomponentandamount,calcinationtemperatureandalcoholysisreactiontemperaturewerein