稀燃条件下氮氧化物存储还原催化剂老化工艺研究

《稀燃条件下氮氧化物存储还原催化剂老化工艺研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、硕士学位论文删川必圳

2、』Jlj_

3、iJJ州㈣删Y15307芝d。稀燃条件下氮氧化物存储还原催化剂老化工艺研究lnvestingati013ofageingstrategiesforNSRMateriaIsUnderLean-burncondition领域研究生指导教师企业导师化学工程党修湖沈美庆教授王务林高工天津大学化工学院2008年8月中文摘要为满足日益严格的轻型柴油车和稀燃汽油车排放标准，对氮氧化物存储还原(NSR)技术提出了愈加苛刻的要求。在以BaO／Ce02为基础的氮氧化物存储还原(NSR)

4、催化剂中，Ba存储组分和Ce02载体间的相互作用对催化剂性能有重要影响。为研究Ba／Ce在模拟稀燃发动机排气环境下的相互作用，采用共沉淀法制备摩尔比为1：1的Ba／Ce复合氧化物，以800oC老化中水蒸气、C02的浓度以及老化时间为变量，制得系列老化样品。经XRD、BET、in．situDRIFTS和TG／DTA表征，发现在稀燃气氛中热失活组分BaCe03因受热力学限制难以形成。老化气氛中的体积分数C025％至lO％能维持BaC03的化学稳定性，抑制了BaCe03的形成，还一定程度抑制了Ba／Ce复

5、合氧化物的烧结；体积分数为lO％水蒸气引入则无选择性的促进催化剂各成分颗粒的尺寸长大；上述两种气氛共同作用可以抑制BaCe03的生成，但影响规律不是两种气氛的简单迭加。对照用于BaJCe复合氧化物的系列老化条件，采用等体积浸渍法制备了系列经老化处理后的2w．t．％Pt／A1203+30w．t．％BaO／Ce02催化剂，催化效能评价结果表明：NSR热失活组分BaCe03的形成会抑制在Ba位上NOx的吸附和氧化存储；稀燃发动机排气中的C02和水蒸汽显著抑制BaCe03生成，并改变存储组分化物状态，呈现出

6、不同的NSR催化反应过程特征。关键词：氮氧化物存储还原；老化；稀燃环境；催化剂热失活；BaCe03ABSTRACTNOxstoragereduction州SR)catalystswithadvancedperformanceshavegreatlybeendemanded，inordertomeettheneedsofstrictregulationsconcerningautomotiveexhaustemissioncontrolandtheapplicationoflean—burnengin

7、e．Asapromisingmaterialsystem，BaO／Ce02basedNSRcatalystshasattractedmuchattention，whiledrivingforcesforthehighactivitybroughtaboutfromtheBa／Ceinteractionawaitfurtherinvestigation．Ba／Cemixedoxideswithmolarratioof1：1werepreparedbyCO-precipitationmethodinor

8、dertoamplifytheinteractionamongbariumandceriabasedcomponentsinmodelNSRcatalystsundertypicallean-burncondition．SeriesofagedBa／CemixedoxideshavebeenobtainedbytheageingstradegiesvariedinsteamandC02concentrations，aswellastheageingtimeat800oC．Combinationsof

9、XRD，BET,in-situDRIFTSandTG／DTAcharacterizationsrevealedthattheformationofBaCe03，detrimentalforNOxtrapping，wouldbethermodynamicallydepressedunderlean-burnemissioncontaing10v．t．％steamand10v．t．％C02．FurtheranalysisconfirmedthattheinjectionofC02concentratio

10、naslow嬲5v．t．％wouldbeadequateforBaCe03decomposition，whilstexistenceofsteaminageingatmospherewouldnon—selectivelypromotethecrystalgrowthofallparticles．However,effectofcoexistedlOv．t．％steamand10v．t．％C02differedfromtheadditivityofthetworesp