铁矿石尾矿制备催化剂催化还原氮氧化物实验研究

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1、分类号：密级：ＵＤＣ：：单位代码Ｓ徼Ｚ处大学硕士学位论文论文题目：铁矿石尾矿制备催化剂催化还原氮氧化物实验研究ｍＭＳ＊／学号１４２０１９０３４２：郑昭：作者供热、供燃气、通风及空调工程专业名称：２０１７年６月１０日独创性说明本人郑重声明：所Ｍ交的论文是我个人在导师指导ｙ进行的研究工作及取得研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地｜外力，论文屮不包含其他人匕经发表或撰写的研究成果，也不也舍为获得安黴丄业大学或其他教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我－冋丄作的同志对

2、本研究所做的任何贡献均巳在论文中做了明确的说明并表氺ｒ谢意。＊、签名－〇：日期￥ｆＩｌ：ｙｐ—７关于论文使用授权的说明本人完全了解安徽工业大学有关保留、使用学位论文的规定，即：＃校饤权保留送交论文的复印件？，允许论文被查阅和借阅，学校可以－公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制Ｔ段保存论文，保密的论文在解密后应遵循此规定。＊‘■糾ｂ：ｆ、签名：＾导师签名？｜十日期：＞］安徽工业大学硕士学位论文论文题目：铁矿石尾矿制备催化剂催化还原氮氧化物实验研究Experimentalstudyofcata

3、lyticreductionofnitrogenoxidesoverthecatalystpreparedbyironoretailing作者：郑昭学院：建筑工程学院指导教师：韩云龙单位：安徽工业大学协助指导教师：单位：单位：论文提交日期：2017年6月10日学位授予单位：安徽工业大学安徽马鞍山243002摘要摘要氮氧化物（NOx）是一种主要的大气污染物，它会引起酸雨、光化学烟雾、臭氧层破坏等诸多环境问题，近年来日益受到人们的关注。目前，针对NOx的脱除，应用最广泛且技术最成熟的方法是选择性催化还原法（SCR），其多采用过渡金属或贵金属催化剂。而铁矿石尾矿作为钢铁冶

4、金行业的一种主要固体废弃物，其中仍含有大量未被利用的金属元素，如铁等，若将其制备成催化剂催化还原NOx，不但可以实现冶金固废的综合利用，对于NOx的减排也具有重要意义。以马钢南山矿铁矿石尾矿作为主要原料制备催化剂，NH3为还原剂，进行催化还原NO的实验。建立了催化还原NO实验的电加热固定床反应装置，考察了催化剂粒径、反应温度、焙烧温度、NO初始浓度、O2含量、空速、铁含量、添加MnO2等因素对NO催化还原效率的影响。同时，对催化剂中的铁矿石尾矿进行LDPSA、XRF、BET、XRD、SEM、TGA等表征分析，并对催化还原NO进行失活测试及动力学分析。实验结果表明，铁

5、矿石尾矿制备的催化剂对NO具有良好的催化还原性能。在气体流量为600mL/min，NO初始浓度为600ppm，NH3/NO=1，无O2存在条件下，温度低于300℃时催化性能不是很理想，但随着温度升高，催化效率迅速升高，500℃时催化效率达到54.8%，550℃时催化效率达到85.4%，600℃时催化效率达到97.5%。催化剂粒径对催化还原效率有较大影响，平均粒径10μm催化剂催化效率比平均粒径300μm催化剂约高20%左右。实验发现对催化剂进行焙烧并不能显著提高其比表面积，450℃以上焙烧处理反而会使催化剂中的Fe2O3的衍射峰逐渐变得平缓直至消失，减小对NO的催化

6、还原效率。NO的初始浓度和空速对NO催化效率均有一定的影响，随着NO初始浓度的升高，催化效率逐渐降低，但这种影响会随着反应温度的升高而逐渐减小。当气体总流量从600mL/min增加到800mL/min时，其催化还原效率下降约5%。O2浓度对催化还原效率影响较大，温度较低时（350℃），O2的加入促进了催化还原效率，无O2时催化效率为3%，通入O2时催化效率能达到10%以上，但当O2浓度超过4%时对催化效率几乎无影响；温度较高时（500℃），O2的加入会抑制反应的进行，无O2时催化效率能达到55%左右，通入O2时催化效率降低到40%以下。实验发现铁含量越高，催化还原效

7、率越高，但铁含量越高，催化剂在石英砂表面的分散性越差，高温时容易粘结，影响了对NO的催化效果。铁矿石尾矿与MnO2掺混制备的催化剂能有效提高对NO的催化还原效率，在相同温度时催化效率较高。对铁矿石尾矿制备的催化剂进行了失活测试，2.0g尾矿在600℃时初始效率达到98%，反应3h后仍达到95%，反应8h后仍能达到60%以上，反应13.5h后催化I铁矿石尾矿制备催化剂催化还原氮氧化物实验研究效率仍能保持在50%以上。对铁矿石尾矿制备的催化剂催化还原NO的动力学进行了分析，结果表明，进口NO浓度和O2浓度对应的反应级数分别为0.876和0.248，而NH3的反应级数