固体超强酸用于fcc汽油催化氧化脱硫的研究

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1、中国海洋大学硕士学位论文固体超强酸用于FCC汽油催化氧化脱硫的研究姓名：罗瑞生申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：李春虎20090601固体超强酸用于FCC汽油催化氧化脱硫的研究固体超强酸用于FOG汽油催化氧化脱硫的研究摘要由于汽油中含硫化合物的燃烧被认为是造成环境污染的主要原因，为了减少污染，世界制定新的法规限制汽油中的硫含量。我国FCC汽油占汽油总量的70％．80％，因此进行FCC汽油的脱硫研究对降低汽油硫含量具有重要的意义。相对传统的加氢脱硫(HDS)工艺，探索新的的脱硫途径成为必然，目前，氧化脱硫法由于其反应条件温和、设备简单和脱硫效果好等优点，已成为最有前景的脱硫技术

2、之一。本论文采用了催化氧化．萃取的方法对FCC汽油中的硫化物进行脱硫的研究，以寻找一种高效、廉价和选择性高的汽油脱硫催化氧化体系为目的，制备出了固体超强酸催化剂半焦负载S042"／Fe203、S042"／Zr02和S042-／Zr02．Si02，在常温常压下对FCC汽油进行催化氧化，氧化后的汽油经极性溶剂萃取。文中考察了氧化脱硫反应中的催化剂类型、反应温度、反应时间、双氧水用量和催化剂用量等因素对脱硫效果的影响。结果表明，反应温度对脱硫率的影响较为复杂，但是，反应温度过高，FCC汽油回收率会变低；在催化剂存在下，过氧化氢具有选择氧化的特性，一定量的过氧化氢会●对氧化反应产生促进作用，

3、过量后反而会氧化不饱和烃类。另外，还考察萃取剂种类、萃取剂浓度和剂油比等因素对脱硫效果的影响。对催化剂半焦负载S042"／Fe203而言，最佳脱硫工艺条件为：汽油与双氧水的体积比15：2，催化剂用量量3wt．％，反应温度60℃，反应时间1．5h时，萃取剂选用N，N．二甲基甲酰胺，萃取剂与汽油体积比1：1，萃取时间20min，萃取温度室温。汽油脱硫率可达69．5％。对催化剂S02-／Z内2而言，最佳脱硫工艺条件为：汽油与双氧水的体积比10：1，催化剂用量3wt．％，反应温度60℃，反应时间lh，搅拌速率1000rpm。萃取剂选用N，N．二甲基甲酰胺，萃取剂与汽油体积比1：1，萃取时间2

4、0min，萃取温度室温。汽油脱硫率可达50．8％。本文重点考察了S042"／Zr02．Si02的催化性能。由正交试验得出，对脱硫率影响大小的因素顺序为反应温度>催化剂用量>H202用量>反应时间。对固体超强酸用于FOg汽油催化氧化脱硫的研究于萃取剂的选择，实验表明选用90％乙睛的水溶液在1：1萃取条件下效果最理想且萃取时间20min，萃取温度室温，搅拌速率1000rpm最佳的工艺条件为：催化剂用量0．3wt％，氧化剂用量(油剂比)10：1，反应温度35℃，反应时间1h，脱硫率最高达到62％。FCC汽油经过氧化．萃取脱硫之后，由GC．FPD分析发现，脱硫油中BT和MBT类硫化物基本被脱

5、除，说明催化氧化．萃取脱硫能够有效地脱除汽油中加氢难于脱除的含硫化合物。关键词：FOg汽油；氧化；固体超强酸；萃取；脱硫固体超强酸用于FCc汽油催化氧化脱硫的研究StudyonOxidativeDesuIfurizationofFCCGasoIiReoverSuperSoIidAcidCataIystAbstractGasolinefuelsulfurlevelhasbeenidentifiedasamajorcontributortoairpollution．Inordertodecreasepollution．newspecificationsforsulfuringasolin

6、ehavebeenestablishedinman)，countries．Inourcountr3,,FCCgasolineaccountsfor70—80％ofgrossproduction．SoithasbeenagreatsignificancefortheFCCgasolinedesulfurizationresearch．Nevertheless，thetraditionalhydrodesulfurization(HDS)processbecomesinsufficientwiththedrasticallylowersulfurinliquidfuels．Therefo

7、re，anumberofalternativetechnologiesarebeingexplordtorealizetheultra—deepdesulfurizationtomeetthefuturelegislationonsulfurcontent．Nowadays，oxidativedesulfurizationWasconsideredasoneofthepromisingprocessesforitsmildreactioncondition