介孔分子筛sba-15组装碳化钨催化剂的制备、表征及催化性能研究

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1、单位代码：10010学号：2004080038北京化工大学博士研究生学位论文题目企孔盆王筵＆旦△：兰§组装毯丝丝催专期：二oo七年四月二十日?一f／一北京化工大学位论文原创性声明lIIIIIIIII1111IIIIIY1810733本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：丝型鸳日期：塑

2、空：鱼：兰关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在时解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：趔塾日期：竺生笪：丝导师签名：乏篓生。磕日期：2竺旦。垒：≤～■学

3、位论文数据集中图分类号0643．3学科分类号530．2410论文编号1001020070038密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名胡林华学号2004080038获学位专业名称化学工程获学位专业代码081701课题来源国家自然科学基金‘研究方向绿色化学反应论文题目介孔分子筛SBA-15组装碳化钨催化剂的制备、表征及催化性能研究关键词介孔分子筛，SBA-15，碳化钨，催化剂，组装，制备，结构，表征论文答辩日期2007．6．2·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指

4、导教师季生福教授北京化工大学物理化学评阅人1200700121评阗人2200700122评阅人3200700123评阅人4200700124评阅人5200700125微员蝴李树本教授中国科学院研究生院物理化学教授级答辩委员1付兴国中石油股份有限公司石油化工高工答辩委员2郝郑平教授中国科学院生态环境中心环境工程答辩委员3赵锁奇教授中国石油大学催化化学答辩委员4李成岳教授北京化工大学化学工程答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在Ⅸ中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民

5、共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成．飞’'摘要介孔分子筛SBA．15组装碳化钨催化剂的制备、表征及催化性能研究摘要过渡金属碳化物具有类似贵金属催化性能，已在油、气深度脱硫和加氢脱氮、烃类异构化、甲烷部分氧化和重整制合成气等反应中表现出了优异的催化性能。但传统方法制备的碳化物催化剂通常比表面积都较小，而负载型的碳化物催化剂在反应过程中活性组分碳化物颗粒容易团聚，因而影响催化剂的活性和稳定性。SBA．15介孔分子筛是具有较大比表面积、规整孔道结构的新型

6、有序介孔硅材料，在催化、吸附分离、以及环境等领域具有很好的应用前景。本文旨在将碳化物颗粒组装在SBA．15介孔分子筛孔中，制备碳化物活性组分高度隔离和分散的新型催化剂，掌握碳化物在SBA．15介孔分子筛孔中的组装方法，研究SBA．15介孔分子筛孔中碳化物的形成机理和结构特征，探索催化剂的结构与加氢脱硫催化反应性能的关系，为开发高效加氢脱硫催化剂提供科学依据。首先，采用浸渍法和水热晶化法两种不同的路线制备了SBA．15分子筛孔中组装碳化钨的新型催化剂。在浸渍法中，以SBA．15作为载体，浸渍不同浓度的钨酸铵溶液，将碳化钨前体插

7、入介孔分子筛SBA．15孔中得到不同W含量的W03／SBA．15(Si／W=30．7．5)，经程序升温还原碳化后得到不同W含量的W2C／SBA．15(Si／W=30．7．5)催化剂。在水热晶化法中，以P123为模板剂，TEOS为硅源，钨酸铵为钨源，经过水热晶化、干燥、焙摘要烧后得到不同W含量的W03．SBA．15(Si／W=30．7．5)，经程序升温还原碳化后制备WxC．SBA-15(Si／W=30．7．5)催化剂。然后，利用XRD、N2吸脱附、TEM、SEM、FTIR、29SiMASNMR、NH3．TPD、TG．DSC等现

8、代分析测试手段，对催化剂的结构进行了全面、详细的表征，着重分析了催化剂的物相、孔结构和形貌特征，以及催化剂表面酸性和热稳定性。研究结果表明，浸渍法制备的WO，／SBA．15和W2C／SBA-15催化剂中，SBA．15的有序介孔结构都依然存在，但比表面积、孔径、孔容随着W含量的增大而有所下降