碳化钨mcm-48催化剂的制备、表征及催化性能研究

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1、北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本沦文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：盘车薹吼关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论

2、文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：墨聋：整日期：垫宴：么：么．导师签名：堑竺芝盘日期：一型2：堡=．．篓1～。』学位论文数据集中图分类号0643．36学科分类号530．2440论文编号1001020070103密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作

3、者姓名聂平英学号2004000103获学位专业名称化学工艺获学位专业代码081702课题来源国家自然科学基金研究方向催化新材料的合成与应用论文题目碳化钨／MCM--48催化剂的制备、表征及催化性能研究关键词介孔分子筛，MCM-48，碳化钨，噻吩，加氢脱硫论文答辩日期2007．6．1论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师季生福教授北京化工大学化学工程与技术评阅人1李成岳教授北京化工大学化学工程与技术评阅人2雷志刚教授北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5懒员会主

4、席李成岳教授北京化工大学化学工程与技术答辩委员1刘辉教授北京化工大学化学工程与技术答辩委员2雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员3答辩委员4答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GBfr13745—9)《(学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成．㈣8⋯4㈣2舢0mmj●l㈣8iii●I洲Y】＼l，3父?‘0L夏▲摘要碳化钨／MCM-48催化剂的制备、表征

5、及催化性能研究摘要过渡金属碳化物是一类具有贵金属特性的新材料，已经在脱硫、脱氮、选择加氢等方面表现出良好的催化性能。本文分别采用浸渍法和水热晶化法制备出氧化钨／MCM．48催化剂、含Ni、Mo的双金属催化剂，再通过程序升温还原反应制备出相应的碳化物／MCM．48催化剂，并采用XRD、BET、FTIR、HRTEM和NH3．TPD等分析手段对样品的结构进行表征。最后，利用噻吩加氢脱硫模型反应对碳化物催化剂进行了性能评价。浸渍法制备的W03／MCM．48和WxC／MCM．48样品都保持着良好的立方有序结构。当

6、W含量较低(Si脚=30，15)时，WxC／MCM-48中碳化钨的物相主要是W2C；当W含量较高(Si／W=8)时，碳化钨的物相是W2C和WC。噻吩反应结果表明，随着W含量的增加，噻吩转化率亦增大；当Si／W=6，温度为700。C时、取C／MCM48中噻吩转化率达到89．15％。水热晶化法合成的一系列不同钨含量的W03MCM．48。在一定钨含量下，W03MCM．48和WxCMCM．48样品仍然保持立方有序结构，当W含量为Si／W摩尔比为30～15时，WxC_MCM-48中碳化钨的物相为W2C；W含量为S

7、i／W=7．5时，碳化钨为W2C和WC的混合物相。温度为700。C时，WxC—MCM一48(Si／W_7．5)中噻吩转化率达到94．88％。在W03一MCM-48(Si／W--20)样品中浸渍Ni、Mo后，制备出的氧化物和碳化物也都保持着，口动三维立方结构，但引入Mo后对分子筛的立方有北京化工大学硕士研究生学位论文序性破坏较大。添加Ni、Mo后，原催化剂的催化活性大大提高。Ni／W=I时，高温700℃下噻吩转化率能达到94．29％；而Mo／W=0．5时，在500℃时噻吩转化率就已经达到98．36％。关键

8、词：介孔分子筛，MCM．48，碳化钨，噻吩，加氢脱硫_●≥。^●警-SYNTHESIS，CHARACTERIZATIONANDPERFORMANCEoFTUNGSTENCARBIDESSUPPORTEDONMCM．48ABSTRACTTransitionmetalcarbideisanewcatalystmaterialwhichhasnoblemetalcapabilitiesandalreadyexhibitedagoodcatalyt