sapo-31分子筛的合成及其催化正构烷烃加氢异构化反应研究

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1、黑龙江大学硕士学位论文SAPO-31分子筛的合成及其催化正构烷烃加氢异构化反应研究姓名：杨巍申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：吴伟20100530中文摘要本文采用水热合成法制备了系列不同酸性的SAPO．31分子筛，分别用XRD、FT-IR、SEM、N2物理吸附、NH3-TPD、29SiNMR等手段对其结构和酸性进行了表征，并用浸渍法制备了担载Pd的SAPO一31分子筛的双功能催化剂，采用固定床微型反应装置以正癸烷加氢异构化为模型反应对其催化性能进行了评价。通过考察金属还原压力、反应温度等主要因素对工艺条件进行了优化。考

2、察了初始凝胶中的硅铝比、模板剂种类和双模板剂中二正丙胺(DPA)和二正丁胺pBA)的配比对SAPO．31分子筛的结构、酸性和催化反应性能的影响规律。研究了担载Pd的SAPO．31分子筛双功能催化剂的酸性及金属担载量等对正癸烷加氢异构化反应活性和异构化选择性的影响。凝胶组成显著地影响SAPO一31分子筛的晶相、晶貌、孔结构特性及酸性能，其中以二正丙胺为模板剂，正硅酸乙酯为硅源，H3P03／H3P04=O．5，通过调变水量实现由SAPO．31分子筛向SAPO．41分子筛的晶相转变。以DBA为模板剂合成的SAPO．31分子筛(Si0

3、2／A1203=O．5)对正癸烷加氢异构化反应具有最佳的反应性能，在优化的条件下，即反应温度340℃，反应压力2MPa，原料的总质量空速(WHSV)为2．5h．1，H2流速为120ml／min的条件下反应3h，正癸烷的转化率和异癸烷的选择性分别为85．28％和78．12％。双模板剂法合成通过改变DPA和DBA的配比，可以调变SAPO．31分子筛的酸性和催化反应性能，DPA和DBA的摩尔比为1：1时合成的S102／A1203为O．5的SAPO．31对正癸烷加氢异构化反应具有更高的异构化选择性。关键词：SAPO一31分子筛双功能催

4、化剂正癸烷异构化黑龙江大学硕士学位论文AbstractInthispaper,SAPO一31molecularsieves、舫thdifferentacidpropertiesweresynthesizedbyhydrothermalmethod．TheacidandstructurepropertieswereinspectedbymeansofXRD，FT-IR,SEM，N2absorption,NH3．TPD，29SiNMR．Theeffectofreactiontemperature，pressureandmetall

5、oadingonhydroisomerizationofn-decanewasinvestigatedtooptimizethetechnologicalconditions．Theeffectofthesilicacontent，thetypeoftemplateagentandthedistributionoftemplateratiobetweenDPAandDBAontheinfluenceofstructure，acidpropertiesandcatalyticperformanceofSAPO一31molecul

6、arsievewerealsoinvestigated．SelectivitytoisomerizedandcrackedreactionproductswasinfluencedbyboththeacidpropertiesofPd--SAPO··31andPdloadinginthecatalysts．Theeffectofstructure，morphologyandacidpropertywasinfluencedbygelcomposition．Thetemplateagentandsilicasourcewered

7、ipropylamineandtetraethylorthosilicate，changingtheH20contentcouldrealizethetransformationofSAPO．31intoSAPO-41．Theoptimalcatalyticperformanceofn-decanehydroisomerationonSAPO-31catalystusingdibutylamineasatemplate．Undertheoptimunreactioncondition,thatis,reactiontemper

8、atureis340℃，pressureis2MPa,WHSV--2．5h-1，H2velocityis120ml／min,theconversionofn—decaneandtheseletivityfordecaneisomersale85．28％and78．12％，fo