金属磷铝分子筛合成及其异构化性能研究

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1、北京化工大学硕士研究生学位论文日期：二O一四年五月三十El北京化工大学硕士学位毕业论文北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：——牡日期：—2型竺L蔓L关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间

2、论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在』L年解密后适用本授权书。／＼明E暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：数日期：逊。墨：：毡导师签名：垂幽日期：丝!蜷支。蛰北京化工大学硕士学位毕业论文学位论文数据集中图分类号TQl37．1学科分

3、类号530．2410论文编号lOOl020140033密级公开学位授予单位代码100lO学位授予单位名称北京化工大学作者姓名杨光学号2011200033获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题来源中石化项目研究方向工业催化论文题目金属磷铝分子筛的合成及其异构化性能的研究关键词异丁烯，水热合成法，磷铝分子筛，杂原子，异构化论文答辩日期2014年5月20日水论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师季生福教授北京化工大学化学工程评阅人l刘志明副教授北京化工大学环境催化评阅人2吴卫泽教授北

4、京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员1张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员2雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员3黄崇品副研究员北京化工大学化学工程答辩委员4李英霞副教授北京化工大学化学工程答辩委员5张僳副研究员北京化工大学化学工程江：一．四．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。学科分类号在中华人民共和国国家标准(QB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。II摘

5、要金属磷铝分子筛的合成及其异构化性能的研究异丁烯是生产MTBE、叔丁醇、丁基橡胶和甲基丙烯酸甲酯等化工产品的基础原料，现有生产异丁烯工艺条件下最函待解决的是一种高性能催化剂的研究。本文通过水热合成法，采用磷酸作为磷源，拟薄水铝石作为铝源，二异丙胺作为模板剂，乙酸锰作为金属源，按照一定的比例和添加顺序搅拌混合均匀后，在一定温度以及自生压力条件下，通过一定时间的陈化、晶化过程后成功合成负载金属原子的MnAP04—11分子筛。通过XRD衍射、SEM扫描电镜、BET表面分析、NH3．TPD酸性分析、傅立叶红外光谱等分析手段对分子筛进行了表

6、征，对分子筛晶体颗粒的结晶度、比表面积、孔道结构以及酸性强弱等因素进行了细致研究。经过洗涤、干燥、焙烧和催化剂成型后以C4混合物为原料，在固定床反应器上评价了催化剂在正丁烯异构化反应制备异丁烯反应中的性能。结果表明，采用水热合成，按照一定比例和顺序将铝源、磷源、合成的杂原子分子筛具有AEL型结构，骨架上负载金属杂原子的MnAP04一11分子筛具有弱酸中心，显著提高了催化剂的酸性和活性。通过实验和分析，分子筛的最佳合成条件为：n(A1203)：n(P205)：n(MR2+)：n(DIPA)：n(H20)=1：1．2：0．03：1：5

7、0。III北京化工大学硕士学位毕业论文其中n为化合物的摩尔比。最佳陈化温度为85"C～100。C，陈化时间3～4小时，晶化温度为190℃～200。C，晶化时间60h～72h。通过微反装置进行了催化剂的性能评价，在丁烯空速为1．2hl，反应温度为300℃～380℃区间，反应压力为常压条件下，催化剂的正丁烯单程转化率为34％～60％，异丁烯收率达到36％，反应性能稳定。关键词：异丁烯，水热合成法，磷铝分子筛，杂原子，异构化IVABSTRACTMETALALUMINUMPHOSPHATEMOLECULARSIEVESYNTHESISAN

8、DIS0MERIZATIONPERFORMANCEIsobutyleneisthebasicrawmaterialfortheproductionofMTBE，tert-butanol，methylmethacrylate，butylrubbera