mcm-22mcm-41合成、表征及fcc汽油降烯烃研究

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1、北京化工大学硕士学位论文MCM-22/MCM-41合成、表征及FCC汽油降烯烃研究姓名:陈云建申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:丁福臣20090520摘要MCM-22/MCM-41合成、表征及FCC汽油降烯烃研究采用静态晶化法合成了MCM一22与MCM一41,采用纳米组装法合成了微孔.介孔复合MCM.22/MCM.41分子筛。采用XRD、FT-IR、TG.DTA、NH3.TPD、吡啶.IRWIN2.吸附脱附等多种表征方法进行物化性质分析表征。在高压微反装置对合成的MCM.22/MCM一41和MCM.22进行了催化裂化汽油降烯烃

2、的研究。微孔.介孔MCM一22/MCM.4l复合分子最佳的合成条件如下:原料的老化时间为7h;第一步控制合成MCM一22微孔相的晶化时间为4.5d,第二步合成MCM一41介孔相的晶化时间为ld;第二步合成介孔相时pH值为lO.5,模板剂CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)的用量和MCM.22前体质量比为O.12,晶化温度为105℃。复合分子筛的表征结果表明:MCM.22/MCM一41的大角度XRD图具有微孔相MCM.22特征峰,小角度XRD图具有MCM.41特征峰;MCM.22/MCM一41的FTolR图具有介孔和微孔分子筛的骨架振动;M

3、CM.22和MCM.22/MCM.41的原粉TG.DTA图分析得出的CTAB占复合原粉总重的5%;H—MCM。22/MCM.41的总酸量为4.176mmol·g-l,L酸/B酸的值为O.3537,其总酸量和B酸要大于H—MCM一22;纳米组装法合成的MCM.22/MCM.41的N2一吸附脱附等温线呈现出介北京化T人学顾f:学位论文孔分子筛和微孔分子筛的部分特征,说明了复合分子筛成功引入了介孔,在介孔相和微孔相范围都有孔径分布,分别为2.2nm和O.48nm,介:fL肇厚2.2nm。H—MCM一22/MCM.41复合分子筛用于FCC汽油

4、降烯烃反应研究,发现最优的操作条件是温度400"12、压力2Mpa、空速3h一;考察了H.MCM一22/MCM.41,IH.MCM.22用于FCC汽油降烯烃性能对比,发现H—MCM一221MCM一41复合分子筛较单组分H.MCM一22具有更强的芳构化性能,并且初始活性高,稳定性好。催化裂化汽油经复合分子筛催化改质,芳烃体积分数由27.8%升至51.1%,烯烃体积分数由35.5%降至5.80%;H—MCM.22,qVICM一41催化剂具有较好的再生性能,其失活主要是积炭失活;相比于H.ZSM一5、H.Y、H—MCM.41、H.p、机械混

5、合H.MCM一22/MCM.41和H.MCM一22分子筛的降烯烃改质性能,纳米组装法合成的H.MCM.221MCM一41复合分子筛的FCC汽油降烯烃改质性能最佳。关键词:MCM一22;MCM一221MCM一41;复合分子筛;FCC汽油;降烯烃摘要Studyonsynthesis,characterizationandCatalyticperformanceofFCCGasolineonMCM一22/MCM--41CompositesABSTRACTMCM·-22andA1--MCM·-41weresynthesizedbythemet

6、hodofstaticcrystallization.Micro/mesoporousMCM-22/MCM一41compositeswerepreparedbythemethodofnano—assembllingmethodandsynthesisconditionswereoptimized.SeriesofcatalystspreparedwerecharacterizedbythemethodofXRD,FT-IR,TG—DTA,NH3-TPD,.PYR—IR、andN2-Adsorptionanddesorption.The

7、reactionperformanceofMCM·-22/MCM·-41andMCM·-22catalystforthevariousFCCgasolinefractionswasinvestigatedonaseriesfixedbedreactor.InthesynthesisprocessofMCM一22/MCM一41,TheoptimalsynthesisconditionsofMCM··22/MCM·-41wasasfollows:theagingtimeofrawsis7h;thefirststepofcrystalliz

8、ationtimeforMCM一22is4.5d;thesecondstepofcrystallizationtimeforMCM一41isld;MassratioofCTABandMCM一22Precursorsis0

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