探究离子液体及固体酸对汽油脱硫降烯烃性能的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文离子液体及固体酸对汽油脱硫降烯烃性能的研究姓名：王翠霞申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：高俊斌20070603摘要离子液体及固体酸对汽油脱硫降烯烃性能的研究摘要本论文主要对离子液体、固体酸及离子液体与固体酸复合的催化剂在汽油中的脱硫降烯烃反应性能进行研究。首先，采用微波法合成得至lJT[BMIm]Br、【BMIm]SbF6等烷基咪唑离子液体，并对它们进行了红外光谱及理化性质的表征。合成【BMIm]Br的正交实验结果表明，适宜的合成条件是：微波功率为500W；N．甲基咪唑与溴代正丁烷得摩尔比为1：1．5；反应温度为80

2、℃；反应时间为1．5小时。红外光谱表征结果表明，所合成的离子液体均具有烷基咪唑型离子液体的典型特征。在所合成的离子液体中【BMIm]SbF6得密度较大，并具有较好的憎水性；而[BMIm]Br与ZnCl2、FeCl3、Cua2形成的复合离子液体则易吸水潮解。对[BMIm]Br、【BMIm]SbF6)及[BMIm]SbF6-噻吩配合物分子结构的量子化学计算结果表明，【BMIm]SbF6具有较大的偶极矩和稳定化能，_H．[BMIm]SbF6一噻吩配合物的稳定化能较配合之前要高出很多，这进一步说明【BMIm]SbF6对噻吩具有较好的萃取作用。用[BMIm]

3、SbF6对模拟汽油进行脱硫降烯烃的实验结果表明，该离子液体对模拟汽油具有较好的脱硫性能，而其降烯烃能力非常有限。【BMIm]SbF6对模拟汽油脱硫的正交实验结果表明，其脱硫的适宜条件为：反应时间为90分钟，剂油比为0．25，反应温度为90℃。北京化工大学硕士学位论文其次，通过浸渍法制备得到了S042]Ti02．A1203固体酸催化剂。酸量表征及对模拟汽油脱硫降烯烃的反应结果表明，制备S042／Ti02．～203催化剂的适宜条件为：H2S04浸渍浓度为1．5M，焙烧温度为550。C，焙烧时间为4小时；用5042／Ti02．A1203对模拟汽油脱硫降烯

4、的适宜剂油比为0．15，适宜的反应温度是90。C。第三，合成了磷钨杂多酸及负载型磷钨杂多酸催化剂。红外光谱与XRD的表征结果表明，所合成的磷钨杂多酸具有典型的Keggin结构特征。酸量表征结果显示，在负载型磷钨杂多酸中，HPW／Si02．砧203的酸量最大可达到0．454mmol／g，且中强酸含量较大。对模拟汽油脱硫降烯的反应结果表明，单纯HPW具有一定的降烯能力，而脱硫作用不明显；而负载型HPW的脱硫性能比单纯HPW有一定提高，但降烯烃性能反而不如后者。第四，用大孔阳离子交换树脂(IE)对模拟汽油进行脱硫降烯烃的反应结果表明，IE具有较好的脱硫降

5、烯烃性能，其适宜的反应条件为：剂油比取O．15，反应温度110。C，反应时间为90分钟；其脱硫率最高可达30％左右，降烯率最高可达20％左右。第五，对[BMIm]SbF6(ILSb)与固体酸复合的一系列催化剂进行评价的结果表明，ILSb／(S042"／Ti02．砧203)复合催化剂具有较好的脱硫降烯烃性能，其适宜的反应条件为：ILSb与S042／Ti02．砧203的质量比为2／3，剂油比为O．15，反应温度90℃，反应时间为90min；其脱硫率最高达28％，降烯率为8．1％。第六，将上述各种各种催化剂用于催化裂化(FCC)汽油的脱硫Ⅱ摘要降烯烃反应

6、，结果表明，ILSb／IE催化剂具有最好的脱硫性能，其脱硫率可达16．5％；ILSb／(S042i仍02．A1203)催化剂在脱硫和降烯烃两方面的表现都较为突出，其脱硫率可达15．3％，降烯率可达10．O％。第七，用FCC汽油考察了ILSb／(S042-fl'i02-A1203)和ILSb／IE复合催化剂的脱硫降烯寿命，结果表明，前者的反应寿命比后者要好，在第二次使用时，其脱硫率和降烯率仍能保持较高水平。总之，通过离子液体和固体酸的合成、表征、分子结构计算及其对汽油脱硫降烯烃反应性能的评价，研制出了具有较好脱硫和降烯烃性能的离子液体．固体酸复合催化

7、剂，即【BMIm]SbF6．S042／Ti02．A1203，得出了该催化剂的适宜合成条件和适宜反应条件，对深入研究和实际应用具有积极的理论意义和开发价值。关键词：离子液体，固体酸，合成，表征，汽油，脱硫，降烯烃nl北京化工大学硕士学位论文THESTUDYoFTHEPERFORML气NCEoFIONICLIQUIDANDSOLIDACIDCATALYSTSONDESULFURATIONANDDECREASINGoLEFINOFGASOLINEABSTRACTInthispaper，theperformancesofdesulfurizationand

8、decreasingolefiningasolinewasmainlystudiedusingionicliquid，so