coo-cose2和单原子au-ni-fe+ldh异质催化剂的合成及电解水性能

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1、CoO/CoSe2和单原子Au/Ni-FeLDH异质催化剂的合成及电解水性能SynthesisofCoO/CoSe2andSingle-atomAu/Ni-FeLDHHeterogeneousCatalystsforWaterElectrolysis学科专业：化学作者姓名：李凯丹指导教师：张兵教授朱荣娇副教授天津大学理学院二零一七年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证

2、书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要电化学全分解水包括析氢反应和析氧反应，是一种具有发展

3、前景的制备洁净、可持续能源的技术，但是需要有效的催化剂来提高它的效率。目前，具有优异电催化活性的铂和二氧化钌等贵金属材料，因价格昂贵、储量稀少不能大规模实际应用，而非贵金属催化剂在合成方法、稳定性、多功能性等方面仍存在诸多问题。为了解决这一难题，本文采用了便利的原位转化策略合成了经济、高效、稳定的双功能非贵金属催化剂，采用了脉冲电沉积法制备了贵金属负载量极低而利用率极高的单原子催化剂用于电催化分解水，同时对它们的形貌、结构与催化活性之间的关系进行了系统的探究。主要的研究内容如下：1.采用原位表面部分氧化法将CoO镶嵌在CoSe2纳米带的表面，并负载在

4、钛网基底上构成三维自支撑的催化剂，用于中性介质中高效稳定地催化水的全分解。这一新颖的原位转化策略不会在纳米带的表面另外生成CoO氧化层，而是生成小的CoO纳米域镶嵌在纳米带中，即避免了纳米带厚度的增加保持了材料原有的维数和尺寸，也使得两种物质结合得十分牢固。将CoO/CoSe2用于电催化产氢和产氧测试，展现出了较低的过电势和较大的电流密度。此外，CoO/CoSe2可同时作为阳极和阴极组成双电极体系来催化水的全分解。该材料的优良活性源于以下因素：柔性的纳米带生长在三维自支撑的基底上形成多孔结构，提高了催化剂与电解液的接触面积并且极大地提升电子的传输速率

5、。同时，原位生成的CoO能够有效调节CoSe2的电子结构，两者之间的协同作用使催化剂表现出了优异的性能。2.采用脉冲电沉积的方法将金负载在镍铁层状氢氧化物（Ni-FeLDH）的表ss面，制备单原子分散的催化剂Au/Ni-FeLDH，并以Au/Ni-FeLDH为模型对单原子分散催化剂的产氧活性和反应机理进行探究。理论计算表明，单原子金、镍2-铁羟基氧化物和LDH及其层间的CO3的共同作用为表面活性位点提供了有利s的化学环境从而促进了催化产氧活性的增强。电化学测试进一步表明Au/Ni-Fe-2LDH具有优异的电催化产氧性能，当电流密度为10mAcm时，仅

6、需过电势232-2mV，并且能在100mAcm的电流密度下保持20小时的稳定性。关键词：全解水，电催化，单原子，异质，双功能I万方数据ABSTRACTEfficientelectrocatalyticoverallwatersplitting,includinghydrogenevolutionreaction(HER)andoxygenevolutionreaction(OER),isapromisingtechnologyforcleanandsustainableenergy,butefficientcatalystsareneededtoim

7、provetheefficiencyofelectrolyzedwater.Uptonow,PtandRuO2materialsareconsideredasactivecatalystsforHERandOER,buttheirhighcostandscarcityseverelyprohibitthewideapplications.Atthesametime,therearestillmanyproblemsinthesynthesis,stabilityandmultifunctionofnon-noblemetalcatalysts.Ino

8、rdertosolvethisproblem,wepresentafacileinsituconversio