单原子银催化剂的合成、结构和甲醛的氧化性能

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1、後旦大学万方数据硕士学位论文学校代码：10246学号：10210740005单原子银催化剂的合成、结构和甲醛的氧化性能Synthesis，StructureandCatalyticPerformanceofSingle—AtomSilverCatalystsintheCompleteOxidationofFormaldehyde院系：环境科学与工程系专业：环境科学姓名：黄志伟指导教师：唐幸福完成日期：2014年5月15Et万方数据单原子银催化剂的合成、结构和甲醛的氧化性能DissertationofMaster’sDe伊eeClass

2、of2010Synthesis，StructureandCatalyticPerformanceofSingle--AtomSilverCatalystsintheCompleteOxidationofFormaldehydeGraduateStudent：ZhiweiHuangSupervisor：XingfuTangDepartmentofEnvironmentalScience&EngineeringFudanUniversityMay2014万方数据原创性声明本人声明兹呈交的学位论文是本人在导师指导下完成的研究成果。论文写作中

3、不包含其他人已经发表或撰写过的研究内容。如参考他人或集体的科研成果。均在论文中以明确的方式说明。本人依法享有和承担由此论文所产生的权利和责任。学位论文作者签名熏丝日期：∞。单"万方数据摘要本论文为单原子银催化剂合成、结构和完全氧化甲醛反应的研究，取得的研究成果如下：1、发明了“反Ostwald合成法”，制备了单原子银催化剂。利用金属和载体的相互作用，以Hollandite型二氧化锰(HollanditeManganeseOxide，HMO)为载体，负载的纳米银粒子在热的作用下自发单分散并稳定地镶嵌在HMO的(001)晶面上，以致成功地

4、合成了以单原子银为催化活性位的单原子催化剂。这种“反Ostwald合成法”得到了同步辐射x—ray原子吸收谱和原位X-ray衍射谱的证明。2、建立了“金属辅助的Mars-vanKrevelen氧活化机理”，解释了单原子银催化剂对甲醛氧化反应的氧活化机理。氧的活化是甲醛氧化反应的一个重要的决速步，在低温(Temperature，乃条件下(丁<65。c)，与单原子银直接连接的HMO晶格氧可以参与甲醛的氧化反应，同时产生一个氧空穴，接着气态氧在原子银上解离并填补这个氧空穴以完成甲醛的氧化反应循环；在高温下(丁>65。C)，离单原子银较远的H

5、MO晶格氧也能扩散到银活性位参与甲醛的氧化反应。这就是金属辅助的Mars-vanKrevelen氧的活化机理。3、构建了单原子银活性位的电子态密度和甲醛氧化活性之间的构效关系。利用x—ray近边原子吸收结构差谱研究了单原子银活性位的电子态密度，发现镶嵌在HMO的(001)晶面上单原子银的电子态密度中心比银纳米粒子更接近于Fermilevel，使单原子银活性位的d轨道的电子密度减少，导致单原子银催化剂具有较高的低温氧化甲醛的催化活性。本论文对原子尺度上研究催化基础知识有一定的理论意义，同时对大气挥发性有机污染物的催化控制技术有一定的理论

6、意义和应用价值。关键词：Hollandite型二氧化锰，单原子银催化剂，甲醛催化氧化反应，金属辅助的Mars-vanKrevelen氧活化机理，电子结构和催化活性间的构效关系万方数据AbstractInthisthesis，thesynthesis，characterizationsandcompleteoxidationofformaldehydeoverthesingle—atomsilvercatalystsweresystematicallystudied,andtheobtainedresultswereasfollows：

7、An“anti—Ostwaldripening”methodwassuccessfullyappliedtofabricatethesingle-atomsilvercatalysts．Themetallicsilvernanoparticleswereinitiallysupportedonthe{110}side—facetsofaporousHollandite-typeManganeseOxide(HMO)nanorods，andthendiffusedontotheHMOtop—facetandfinallyanchored

8、onthe(OO1)factsbyasimplethermalprocesstoformcatalyticallyactivesingle—atomsilvercenters．Theanti-Ostwaldripenin