煤热解过程中生成氮化物的研究

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1、维普资讯http://www.cqvip.com第30卷第5期燃料化学学报Vb1．3oNo．52002年l0月JoI瓜NAI，OFR『Ⅱ，删STRYAND巳(0IDGYOct．2002文章编号：0253—2409(2002)05—0408—05煤热解过程中生成氮化物的研究赵炜，常丽萍，冯志华，谢克昌(1．太原理工大学煤科学与技术山西省重点实验室。山西太原0300242．太原理工大学一碳化学与化工国家重点实验室，山西太原030024)摘要：使用管式反应器在600℃～900℃范围内考察了温度和煤种等对煤中氮热解转化成HCN和NI-I3的影响。实验结果表明：热解的温度越高，气相产物中的HCN和NI-

2、I3的生成量越大；煤化程度越高，煤中氮转化为HCN的量越少；惰质组含量较高的煤样，热解生成的N}{3较多。在这些实验的基础上，对煤种和惰质组含量对氮氧化物前驱体生成的影响进行了初步的探讨。关键词：煤；热解；HCN；NI-I3中图分类号：TQ53文献标识码：A煤中氮含量一般在1．5％～2％之间，在煤燃烧研究人员希望通过研究氮氧化物和它的前驱物(电厂发电和民用)和煤气化中与空气中的氧形成(HCN和NH3)生成的规律以求达到控制NO形成的NO、NO2和N20等多种氮氧化合物排人大气。氮氧目的l7。本文着重研究了煤热解过程生成的氮氧化物是煤气化过程中由煤中氮经过一系列复杂的过化物前驱物的规律，并对影响

3、前驱物生成的因素进程形成的，其危害在于：与s0共同形成酸雨，Nz0行了讨论。作为温室气体之一可形成光化学雾消耗臭氧层，破1实验坏人类的生存环境。在转化过程中煤中氮首先形成1．1煤种实验选取了五种煤样，分析数据列于表氮氧化物的前驱体¨，主要是气体HCN和N，之1。其中三种煤来自澳大利亚，在文中分别命名为样后前驱体进一步氧化形成氮氧化物l2]。从上世纪品AC—A(Loyyang)，AC—B(Drayton)和AC—C(Mou—70年代后期开始，以Solomenl6]为代表的科学家开始ra)；另外两种是中国煤，命名为cc—A(神木)和了对煤中氮的转化研究，他们的研究方法至今仍被CC—B(东山)。两个

4、中国煤种是国家重点基础研究人们沿用。研究内容主要涉及煤中含氮官能团与氮项目选定的有代表性的研究煤种。在这五个煤种氧化物生成的关系；热解时含氮官能团与形成氮氧中，煤样AC—A是褐煤，煤化程度最低；其余四种均化前驱物生成的关系；研究控制反应条件使煤中氮是烟煤。CC—B在四个烟煤中的煤化程度最高。转化为氮气。避免形成氮氧化物污染空气等。表1煤样的分析结果Table1Propertiesofthecoalsstudied1．2反应器热解实验在一个石英玻璃反应器中英烧结板用于在实验中支撑煤和焦样，实验过程中进行，反应器结构如图1所示。反应器管长840ram。使用流量为270mL／min的高纯度氩气为载气

5、，气体管径30I／IITI，距反应器顶端530I／IITI处安装了一个石由反应器上部进人从下部导出。收稿日期：2002—03—09；修回日期：2002-05-09基金项目：国家重点基础研究发展规划(G1999022101)作者简介：赵炜(1970-)，男，山西太原人，博士，化学工程专业。主要工作是考察煤中N的转化规律。E-mail：zhaowei@tyut．edu．∞维普资讯http://www.cqvip.com5期赵炜等：煤热解过程中生成氮化物的研究coalperticles2结果表2为各段吸收量的总和，转化率以氮元素为单位计算。原煤在600oC的热解条件下有少量的HCN和NH形成，在这样

6、较低的温度下，煤中氮转化为HCN和NH3的量约各占原煤总氮含量的2％左右；随着热解温度的提高，煤样热解形成HCN和NH3的量均呈现增大的趋势。煤样AC—B在900℃条件下热解转化为HCN的转化率为10．32％，这一结果与煤样CC_A的11．59％相近，比煤样AC—C的16．56％略小。在本实验使用的五种煤中，上述三种煤的镜质组随机反射率和原煤碳含量相近，反映了这三种样品的煤化程度相近。三种煤样热解形成HCN的规律相似，尤其是AC—B和cc_A两种样品在各温度下转化率的数值也十分接近的结果是合理的。NH3的形成也同样随温度升高而增大，但呈现的规律与HCN的不一致。尽管煤化程度相近，显然CC．A煤

7、样热解过程中NH3的形成比AC—B和AC—C两种样品大。表2煤样热解形成HCN和NH的转化率Table2YieldofHCNandNH3fromcoalpyrolysistoabsorptionbottle图1反应管，下意图Figure1Schematicdiagramofquartzreactor每次实验称取约0．5g煤样，放置于反应管的顶部，煤样的粒度在80目100目范围内。将实验系统的温度恒