不同煤种热解多环芳烃的生成分布特征研究.pdf

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1、第34卷第1期煤炭转化Vo1．34No．12011年1月C0AIC0NVERS10NJan．20I1不同煤种热解多环芳烃的生成分布特征研究刘淑琴¨庞旭林王媛媛。张尚军’鲍鹏程党金莉’摘要研究了四种适宜地下气化的低阶煤在600℃热解条件下热解气中EPA—PAHs的生成分布特征，探讨了原煤组成的影响．结果表明，随着煤变质程度的增大，热解所产生的低环芳烃含量减少，高环芳烃含量增加，EPAPAHs总量增加；热解气中EPA—PAt-IS以2R萘、3R苊、3R二氢苊、4R荧蒽、4R芘和4R苯并(a)蒽为主；3R芳烃含量最多，平均占EPA—PAHs总含量的67．57；EPA—PAHs含量分别在碳含量为

2、76．989／6，H／C摩尔比为0．94，O／C摩尔比为0．16和挥发分为43．32时达到最高水平．关键词多环芳烃，低阶煤，热解，分布特征中图分类号TQ530．2比较了四种适宜地下气化的低阶煤(通辽褐煤、乌兰0引言察布褐煤、鄂尔多斯不粘煤以及陕西榆林长焰煤)在多环芳烃(polycyclicaromatichydrocarbons，典型中温热解条件下(600℃)热解气中多环芳烃的简称PAHs)指两个以上苯环连在一起的化合物，如分布特征，为我国北方煤田煤矿区火灾及煤层气化萘和蒽等．多环芳烃是最早发现且数量最多的致癌引起的多环芳烃类有机污染的防治和减量化提供重物“，目前已经发现的致癌性多环芳烃

3、及其衍生物要的基础数据和科学理论依据．已超过400种，每年排放到大气中的多环芳烃约几1实验部分十万吨．大气中的PAHs大部分来自煤炭的燃烧和利用．16我国对煤利用过程中多环芳烃类致癌性1．1煤样煤质分析有机污染物的研究刚刚起步，关于地下原始煤层的实验选用通辽褐煤、乌兰察布褐煤、鄂尔多斯不热解、燃烧以及气化过程所引起的多环芳烃污染还粘煤以及陕西榆林长焰煤四种低阶煤，实验前将煤未见报道．煤层的燃烧与气化是指在地下原始煤层样制成边长为1．5cm左右块状，85℃干燥4h以中所发生的燃烧和气化过程，主要涉及煤层气化和上．其工业分析和元素分析结果见第2页表1．煤田煤矿区火灾．煤层气化又称煤炭地下气化

4、，是将1．2主要仪器与试剂地下煤层原位转化为可燃气体的过程，是未来我国低阶煤利用的重要方式．煤田煤矿区火灾又称煤层可控硅管式炉；直型干燥管；气体吸收瓶；三口自燃或煤火，是煤炭资源的一种重大的自然灾害．中烧瓶；LC一20ATHPLC分析系统(岛津公司制造)，国政府对煤田火灾极为重视，并将治理煤田火灾列配有二元高压梯度洗脱装置、SUPELCOSILLC-入“中国21世纪议程”．7然而煤炭无论是进行燃PAH多环芳烃专用柱(5m，4．6mm×250ram)和烧、气化、液化，还是热解干馏，热解都是这些过程的SP【)n20AuV／VIs检测器；索氏提取器(60mL)；初始和伴随反应，因此，热解是煤热

5、加工过程的基础K—D浓缩仪；硅胶层析柱；HGC一12A干式氮吹仪；和必经过程]，是多环芳烃生成的重要环节．研究热SB-5200D超声波清洗仪；一次性使用无菌注射器；解过程中多环芳烃的赋存、转化及在地层中迁移规一次性针头过滤器(0．22m，尼龙)；高纯氮(北京律，具有重要的环境意义．低阶煤由于具有高的气化市北温气体制造厂生产)；硅胶(层析柱用，100目～活性和低的渗透性，特别适用于地下气化．本文主要200目)；铜片；无胶滤筒(天津市东绿环保科技有限*国家自然科学基金资助项目(50876112)、中国矿业大学(北京)“大学生创新性实验计划”项目和中央高校科研业务专项基金资助项目(2009QH

6、13)．1)博士、副教授；4)硕士；5)学士，中国矿业大学化学与环境工程学院，100083北京；2)工程师，新奥气化采煤有限公司，065001河北廊坊；3)硕士，煤基低碳能源国家重点实验室，065001河北廊坊收稿日期：201005l7；修回日期：2010-07—062煤炭转化201i年1)Percentofweight．公司)；二氯甲烷、无水硫酸钠、环己烷、正戊烷(均为实验前30min将氮气打开，流量为1mL／min；分析纯)；甲醇、乙腈(均为色谱纯)；EPA-PAHs混合待热解炉温度达到600℃后，快速将制备好的煤样标样(购自美国迪马科技有限公司，PAH—Mixture放入热解炉内，

7、采集煤热解气中多环芳烃物质．610／525／550，100>g／mIinmethano1)；XA2树脂．1．4多环芳烃的提取将采集到的样品倒人一次性滤筒中，二氯甲烷1．3热解实验方法及热解气中多环芳烃的采集清洗液也倒入滤筒中，平底烧瓶中放人大约2g新鲜铜片．冷凝管通大气口用铝箔纸包住，以大于实验在小型可控硅管式炉中进行，由供气系统、4次／h的速率回流提取8h．冷却后，加入4．O0g无管式炉加热系统和多环芳烃采集系统c。一：组成(见水