探索煤热解过程多环芳烃生成规律研究

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时间:2019-03-19

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1、太原理工大学硕士学位论文煤热解过程多环芳烃生成规律研究姓名:程柱申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:李凡20100524太原理工大学硕士研究生学位论文煤热解过程多环芳烃(PAHs)生成规律研究摘要煤利用过程产生的环境污染已经成为煤洁净转化的重要议题,其中煤热加工过程排放的有机污染物特别是多环芳烃(PAHs)类物质,由于其具有“三致”作用,更是近年来关注的热点。煤炭作为世界特别是中国的主要能源,在使用过程中释放出许多此类污染物,使得研究煤的利用过程中PAHs排放具有重要的理论和社会意义。热解是煤热转化的最基本过程,无论是燃烧、干馏、气化还是液化,都有煤的热

2、解作为其初始和伴随反应,并对后续转化产生重要影响,所以本课题重点是对煤热解过程中多环芳烃排放规律的研究。本文在充分研究煤的热解机理及影响因素的基础上,对煤热解过程中PAHs生成与排放规律进行了研究。为了避免先用溶剂吸收再分析的传统分析方法中带来的误差,采用了快速热解在线分析方法。快速升温热解仪升4温速率最大可达到2×10℃/s,可以进行同一煤样不同热解温度段产生多环芳烃的在线分析。实验收集了国内16种不同变质程度的煤样进行热解,对热解过程中PAHs生成排放从内因和外因两个方面进行了研究。内因主要有挥发份含量、碳含量、氧含量、硫含量、灰分以及煤岩组成;外在因素主

3、要指热解温度和升温速率的影响。得到的主要结论有:煤种对煤热解过程中PAHs的排放影响很大,随着煤中挥发份的提高,PAHs排放量先增大后减少,在高挥发性烟煤阶段生成量最大;随碳含量增加PAHs生成量先增大后I太原理工大学硕士研究生学位论文减少,烟煤生成量最大;煤中矿物质对PAHs生成有促进作用,随着煤中灰份含量的增大热解生成PAHs量增大;煤中所含的氧和硫含量对PAHs生成也有不同影响;煤岩组成对PAHs热解过程有着重要影响,实验表明煤中惰质组含量越高热解生成PAHs量越大;随热解温度增加,PAHs生成量先增大后减少在800℃出现最大值,PAHs环数分布也随之变

4、化,2~3环PAHs在800℃下生成量最大;4环PAHs在600℃下最高;5~6环PAHs在高温下含量最高;自由基芳构化反应主要在600~800℃下进行,高温下主要发生了缩合反应;随升温速率增加PAHs生成量减少;煤热解PAHs生成来源有煤自身芳烃结构挥发及热解生成自由基高温聚合,且热解过程PAHs主要来自于自由基高温合成而不是煤自身所含芳烃结构。关键词:煤,多环芳烃,热解,PY-GC-MSII太原理工大学硕士研究生学位论文STUDYONTHEEMISSIONCHARACTERISTICOFPOLYCYLICAROMATICHYDROCARBONSFROMCO

5、ALPYROLYSISABSTRACTTheenvironmentproblemscausedbycoalutilizationhavebeenpaidwidespreadattention.Itisverynecessarytodosomeresearchontheformation,emissionandcontrolofPAHsduringcoalutilization,becausetracePAHsiswidelydistributed,isgenerallydifficulttodecompose,isharmfulwithbiologicalac

6、cumulationandthree-causetardyeffectsincludingcarcinogenesis,aberration,mutation.Pyrolysisresearch,inparticular,hasgainedconsiderablemomentumbecauseofitscloseconnectiontocombustion,gasificationandliquefaction.Theresultsofscientificinvestigationsofcoalpyrolysisaretheindispensablebasis

7、fortechnologyinalmostallareasofcoalutilization.SothepresentpaperfocusontheemissionofPAHsfromcoalpyrolysis.Thisstudywascarriedoutbasedonthefullunderstandingofthecoalpyrolysisprocess.Inordertoavoidtheerrorthatcausedbyisolationofparticlesonfilterswithsubsequentanalysisperformed,theexpe

8、rimentusedflashpyro

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