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1、第23卷第3期煤炭转化Vol123No132000年7月COALCONVERSIONJul12000X煤热解过程中氮的分配及存在形态的研究进展1)2)3)4)冯志华常丽萍任军谢克昌摘要介绍了不同热解条件下煤中氮行为研究方面的基本情况,对煤中氮的存在形态和影响氮在热解产品分配因素如煤种、温度、压力、停留时间、粒径、煤阶等作了初步探讨,并给出了HCN和NH3可能的形成途径.关键词煤,热解煤,氮化物,分配中图分类号TQ53012官能团对燃烧时产生的氮氧化物的影响,煤热解时0引言含氮官能团与形成氮氧化物前驱物的关系等;Wu[5,6]等研究的主要内容是通过控制反应条件(
2、包括催随着环境的不断恶化,煤洁净转化技术越来越化剂的使用)将煤中的氮有效地转化为氮气,以减受人们的重视.氮氧化物就是煤燃烧和气化过程中少形成的氮氧化物对空气的污染.产生的有害气体之一,氮氧化物对环境的危害主要澳大利亚是系统研究NOx生成前驱物的主要是:(1)NOx可以和SO2一起形成酸雨;(2)N2O国家之一,以Monash大学的Nelson等为代[7～9]是一种温室气体,直接关系到臭氧层的破坏;(3)表.在流化床反应器中以很高的加热速率(约4NOx可形成光化学烟雾.我国是产煤和用煤大国,10Kös)和很短的停留时间热解煤,对产生的NH3,煤燃烧产生大量的NO
3、x,占到大气中氮氧化物总量HCN,HNCO和焦油的含氮组分进行分析,提出了的80%以上.因此,如何有效抑制煤转化过程中产可能的生成机理和影响氮存在形态的因素.生的氮氧化物成为当前首要任务之一.芬兰有两个机构研究氮的形为,一是芬兰技术研究中心的燃料和过程技术实验室,代表人是¨¨[10]1世界各国研究概况Leppalahti,另一个是Jyvaskyla大学,代表人是¨¨¨[11]¨Hamalainen,研究始于20世纪90年代.Ha2¨¨美国是最早研究煤在热解条件下氮的化学行为malainen研究的内容主要是在热解条件下,煤中的的国家,从20世纪70年代后期起,就
4、开始对煤中氮如何通过HCN和NH3等前驱物转变为NOx.反的氮进行研究,较早地将煤中氮的研究系统分为基应器类型多使用喷流床.他们认为HCNöNH3和础研究和技术研究.Solomen是代表人之一,最早提N2OöNO之间存在很大关系.另外,还研究了一些出挥发分氮和焦氮的脱除模型[1],其研究方法至今¨¨含氮的模型化合物.Leppalahti等对煤慢速热解和仍被人们沿用.气化时含氮官能团行为的研究也得出了一些结论.[12～14]日本对氮氧化物的研究开始于20世纪90年英国、德国也是较早研究煤中氮行为的国代,据报道,其研究机构有Gunma大学和Tohoku家.我国对煤
5、中氮形为的研究较少,主要集中在氮[2～6][15～17]大学,Kambara等的研究主要是关于煤中含氮氧化物的技术脱除上.从上述文献资料可以看X回国留学人员基金资助项目(990017)、山西省自然科学基金资助项目(991019)和中澳国际合作课题共同资助项目.1)硕士生;2)副教授;3)助工;4)教授、博士生导师,山西省煤科学与技术重点实验室,030024太原收稿日期:1999211213;修改稿收到日期:2000204209第3期冯志华等煤热解过程中氮的分配及存在形态的研究进展7出,氮氧化物的形成及其转化已受到世界各国学者到吡啶、吡咯和季氮,但未发现有NHi
6、基存[8,9,25][26]的重视,但不同研究者的研究结果还存在着很多分在.曾有人假设NHi存在于各低阶煤中,但歧.用XPS无法检测,原因是NHi量太少且NHi峰位置处于含氮五员环和含氮六员环之间,因此有极少2煤中氮的主要存在形式证据表明氨基存在.另外,人们在研究过程中还发现一个很有意义的六员环含氮类:吡啶酮(N26煤中的氮来源于成煤植物和菌种含有的蛋白(O)),它同季氮有密切联系,用XPS很难测到,因质、氨基酸、生物碱(alkloids)、叶绿素、卟啉(por2为其N(1S)能同吡咯的N(1S)能相似,只有用[18]phyrin),一般煤中的氮含量为015%
7、～215%XANES才可检测.(daf).由于煤中的氮是在泥炭化阶段固定下来的,上述这些含氮物质或者以小分子形式存在于煤因此氮几乎全部以有机物的形式存在,主要是吡咯中,或者以共价键与芳环交联.受热时,以不同的型、吡啶型和季氮(quaternary).使用XANEX发氮化合物形式释放.随着人类检测手段的不断完善,[1,7,12,19～23]现:吡咯型氮是煤中氮的主要存在形式,人们会对煤中氮的存在形式有更加清楚的认识.从褐煤到无烟煤中都含有,占氮总量的50%～[18]80%;吡啶氮也是较普遍的含氮形式,它的含量3煤热解条件下氮的分配[24]随煤阶的增大而增加,一般
8、为0～20%;季氮是煤[25]中另一种
