新型二氧化碳甲烷化催化剂制备及性能的研究

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1、１０２８０中图分类号：单位代号：１密级：学号：２８２００３０上洛大博士学位论文ＳＨＡＮＧＨＡＩＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＤＯＣＴＯＲＡＬＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ题新型二氧化碳甲烷化催化｜目剤制备及性能的研究作者聂望欣学科专业冶金物理化学导师汪学广教授邹秀晶讲师完成日期２０１８年４月、气３Ｉ、Ｈｉ爾公．．．．．：：乂Ｅｓｗｒ，＾￡ｊ鼻ＳＨＡＮＧＨＡＩＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ上海大学博士学位论文姓名：聂望欣学号：１

2、２８２００３０论文题目：新型二氧化碳甲烷化催化剂钊备及性能的研宄上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查，确认符合上海大学博士学位论文质量要求。答辩委员会签名：主任：？孙？委员？５＼导师：９／？）了仏答辩日期＜：义＃４Ｉ上海大学博士学位论文姓名：聂望欣学号：１２８２００３０论文题目：新型二氧化碳甲烷化催化剂制备及性能的研宄原创性声明本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他

3、人己发表或撰写过的研宄成果一工作的其他同志对本研宄所做的。参与同任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：爲啊欠日期：＞／＜‘冰本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，§口：学校有权保留论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：＾３＾１导师签名：７日期：＿）科＾ＩＩ上海大学博士学位论文上海大学工学博士学位论文新型二氧化碳甲烷化催化剂制备及性

4、能的研宄姓名：聂望欣导师：汪学广教授邹秀晶讲师学科专业：冶金物理化学上海大学材料科学与工程学院２０１８年４月ｍ上海大学博士学位论文ＡＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＳｕｂｍｉｔｔｅｄｔｏＳｈａｎｇｈａｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｆｏｒｔｈｅＤｅｇｒｅｅｏｆＤｏｃｔｏｒｉｎＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＳｙｎｔｈｅｓｉｓａｎｄＣａｔａｌｙｔｉｃＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＮｏｖｅｌＣａｔａｌｓｔｓｆｏｒＣａｒｂｏｎｙＤｉｏｘｉｄｅＭｅｔｈａｎａ

5、ｔｉｏｎＰｈ．Ｄ．Ｃａｎｄｉｄａｔｅ：ＷａｎｘｉｎＮｉｅｇＳｕｐｅｒｖｉｓｏｒ：ＸｕｅｇｕａｎｇＷａｎｇＸｉｕｉｎＺｏｕｊｇＭａｏｒ：ＰｈｓｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒｏｆｍｅｔａｌｌｕｒｊｙｙｇｙＳｃｈｏｏｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＳｈａｎｈａｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｇｙＡｒｉｌ２０１８ｐ，ＴＶ上海大学博士学位论文摘要随着全球人口和经济规模的不断增长，ｃｏ２带来的环境问题越来越突出一。为

6、了降低大气中ｃｏ２的浓度，将ｃｏ２催化转化制取能源化学品成为个重要的研宄热点。ｃｏ２加氢合成甲烷因其同时具备储能和＜：〇２减排的双重意义匸〇一，成为２催化转化的优先发展方向之。镍基催化剂因其反应性能优异、价格低廉等优点广泛用于ｃｏ２加氢合成甲烧反应中，但往往存在低温反应活性差的缺点，开发低温高活性的催化剂体系成为关键。据此，本论文主要围绕以下几方面展开研宂：－－（１）以共沉淀法制备ＮｉＣｅＺｒ混合氧化物催化剂，研究不同沉淀剂种－：Ｎｅ类、ｉ含量、Ｃ／Ｚｒ比对催化剂结构的影响及在低温反应条

7、件下（１５０３５０°Ｃ）Ｃ０２甲烷化反应中的活性变化。结果表明，以碳酸铵为沉淀剂制备的Ｃ－催化剂形成了ｅＺｒ固溶体，且Ｎｉ纳米颗粒分散催化剂表面。Ｚｒ加入Ｎｉ／Ｃｅ０２中可以减小Ｎｉ颗粒尺寸，同时可以改变Ｎｉ和载体间的相互作用，进而提高了催化剂对Ｃ０２甲烷化反应的活性。当Ｎｉ含量为４０ｗｔ％，０Ｃｅ／Ｚｒ摩尔比为９时，催化剂反应活性最优，２７５Ｃ下Ｃ０２转化率和ＣＨＵ选择性分别为９６．２％和１００％，接近理论平衡值，５００ｈ的稳定性实验中，Ｃ０２转化率和ＣＨ４选择性均未见明

8、显变化。反应催化剂中Ｎｉ颗粒无聚集长大。－（２）采用碳酸铵部分水解铝盐水溶液的方法制备介孔ＹＡ１２０３，然后－－Ａ－ｒ－－Ａ用浸渍法制备了介孔Ｙｌ２〇３负载ＮｉＣｅＺ催化剂（ＮｉＣｅｂＺ＾ＣＶｖＵＣｈ），考察浸溃过程中添加剂种类、加入量、Ｃｅ／Ｚｒ比对催化剂物理化学性质及催－－化性能的影响。结果表明，柠檬酸（ＣＡ）的加入可明显提高ＮｉＣｅＺｒ氧化－物在ｙａｉ２