g-C3N4基Z型光催化材料的设计合成与光解水性能研究

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1、密级：公开论文类型：应用研究工程硕士学位论文g-C3N4基Z型光催化材料的设计合成与光解水性能研究Preparationofg-C3N4-basedZ-schemePhotocatalystsforSolar-DrivenWaterSplitting培养单位：材料科学与工程学院专业领域：材料工程学生姓名：毛晨憬校内导师：司华艳校外导师：郭朝阳二○一八年六月独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不

2、包含为获得石家庄铁道大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：日期：关于论文使用授权的说明本人完全了解石家庄铁道大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本，允许论文被查阅和借阅，同意学校将论文加入《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》和编入《中国学位论文全文数据库》。本人授权石家庄铁道大学，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文，可以公布论文的全部或部分内容。(保密的论文在解密后应遵守此规定)作者签名

3、：日期：导师签名：日期：摘要石墨相氮化碳(graphiticcarbonnitride，简称g-C3N4)是一种独特的不含金属元素的二维半导体光催化剂，由于其合适的能带结构、良好的可见光响应性能、表面特殊的酸碱特性，以及成本低、结构稳定等优势，g-C3N4作为光解水材料获得了越来越多的关注。但由于其电荷输运能力差，缓慢的氧化动力学过程等缺点，在很大程度上限制了其光转化效率。如何解决长程输运过程中光生电荷复合严重，光化学转化效率低的问题，是目前g-C3N4应用的关键基础。本论文以g-C3N4基Z型光催化材料为主线，系统研究了三种可见

4、光响应的g-C3N4/Ag/Ag3PO4,g-C3N4/石墨炔(简称GDY)/Ag3PO4和g-C3N4/Ag/WO3Z型复合光催化材料的可控制备，测试了Z型复合光催化材料的光解水性质，并建立了Z型复合光催化材料的反应机理。为实现g-C3N4基复合光催化剂在能源、环保方面的应用打下了基础。论文的具体内容如下：(1)本文通过共沉淀方法合成固态电子介质Z型光催化剂g-C3N4/Ag/Ag3PO4。表面原子结构的改变直接影响催化剂的光催化性能，本文通过共沉淀方法制备出十二面体、四面体、四足体和立方体四种结构的Ag3PO4，通过X射线衍射

5、仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱（UV-VisDRS）、表面光电压谱仪(SPV)分别对样品的晶像组成、微观形貌、吸光度，光电分离能力进行了表征。测试结果表明具有{111}面的十二面体结构Ag3PO4在紫外吸收和电子空穴分离速率方面表现最好。我们将十二面体结构的Ag3PO4与g-C3N4制备了Z型光催化剂g-C3N4/Ag/Ag3PO4，通过XRD、TEM、SEM、UV-VisDRS、XPS、SPV等表征手段，系统考察了复合光催化剂的晶体结构，形貌和光

6、吸收性能。光解水性能测试表明：Z型光催化剂光分解水的能力显著提高，这是由于在Z型光催化剂g-C3N4/Ag/Ag3PO4中，光生电子和空穴通过Z型路径传输，使得光生电子空穴对可以有效分离，从而增强光催化活性。(2)g-C3N4和石墨炔超声法复合后再通过简单的共沉淀方法制备出了g-C3N4/GDY/Ag3PO4。利用XRD、UV-Vis、光分解水等测试表明，在制备的不同比例的六个样品中，其中g-C3N4/0.05%GDY/Ag3PO4表现最好，产生的产氧率最高，产氧率为282μmol·g-1·h-1，分别是Ag3PO4和g-C3N4

7、/Ag3PO4的11.48倍和1.88倍。这是因为复合光催化剂g-C3N4/GDY/Ag3PO4中石墨炔起到了电子传输的作用，有效抑制光生载流子的复合，从而提高光催化效果。(3)首先通过水热法制备出g-C3N4/WO3复合物，然后通过银镜方法制备出g-C3N4/Ag/WO3Z型复合光催化剂，并通过改变g-C3N4与WO3在复合物中所占比例来找出最佳质量比。利用XRD、UV-Vis、TEM、SEM等多种测试手段对g-C3N4/Ag/WO3复合材料的结构、形貌和光学性质进行了分析表征，光分解水测试结果表明当g-C3N4与WO3的质量比

8、为0.01%时，g-C3N4/Ag/WO3复合光催化剂的产氧量最高，产氧率为58.61μmol·g-1·h-1，分别是WO3和WO3/Ag材料的2.44倍和1.95倍。关键字：氮化碳；Z体系；g-C3N4/Ag/Ag3PO4；g-C3N4/GDY/