新型非贵金属光催化制氢材料的制备及其光解水制氢性能的研究

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1、AdissertationsubmittedtoforthedegreeofMasterPreparationofNoble-Metal—FreePhotocatalyticMaterialsandtheirPhotocatalyticPerformancesforHydrogenProductionbySplittingWaterSupervisor：ProfiYaotingFanAppliedChemistryTheCollegeofChemistryandMolecularEngineeringMarch2014学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，

2、是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者：三童：连日期：年月日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或者其他复制手段保存

3、论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者：t上远日期：年月日摘要氢气以其热值高、燃烧唯一产物水清洁无污染的优点被认为是未来的理想能源，将会取代化石燃料成为未来人类社会的主要替代能源之一。将太阳能转变成分子状态的氢气成为近年来学术界的研究热点，而这一转变反应的关键是质子还原催化剂，因此，设计制备廉价高效的均相质子催化剂成为研究光催化制氢的关键，备受科学家的关注。这篇论文中，我们基于非贵金属钴，设计并制备了四种钴配合物，作为三组分光催化产氢反应中的光催

4、化剂，以有机杂葸醌类光敏染料作为光敏剂，三乙胺或三乙醇胺作为电子给体，构建了均相的三组分光催化产氢体系。首先，我们以钴配合物C1、C2为催化剂，氧杂葸醌类光敏染料曙红Y作为光敏剂，三乙胺作为电子给体构建了均相光催化产氢体系，成功的实现了可见光光催化分解水制氢，并对构建的产氢体系进行了一系列的产氢条件的优化，均相光催化产氢体系在最佳的产氢条件下，相对于催化剂的TON可以达到249，体系的产氢寿命是2小时，通过一系列对比实现我们找到了体系失活的主要原因。接下来的动力学实验详细分析了光催化产氢反应在不同的产氢条件下的控速步，为将来的反应提供理论指导，并印证了反应的产氢机理。

5、然后，用钴配合物C3、C4作为体系的光催化剂，曙红Y作为光敏剂，三乙醇胺作为电子给体构建均相三组分产氢体系，通过对产氢条件的优化，在最佳条件下，经过两小时光照后，体系相对于催化剂C3、C4的TON分别为1013和1134．在随后对结构相似光敏剂对产氢活性的研究中发现了光敏染料作为光催化剂的必须条件。关键词：光催化产氢；钴配合物；氧杂蒽醌类有机光敏剂；电子转移；光解水AbstractHydrogenisconsideredasacleanalternativeenergycarrierforthefuturebecauseofitshi【ghcalorificvalue

6、andsinceitonlyproduceswateruponcombustion．Itisbelievedthathydrogenwillsubstitutefossilfuelsasoneofthenextgenerationsofcleanenergysources．Conversionofsolarenergyintomolecularhydrogenhasattractedmoreandmoreattentionsinrecentyears．Designingandpreparingthecheapandefficienthomogeneouscatalys

7、tsforphotocatalytichydrogenproductionisthemaingoalofthescientists．Inthisarticle，fourtypesofcobaltcomplexesbasedoninexpemivemetalsweredesignedandprepared,whichusedasphoto-catalyst,somexantheneorganicdyesasphotosensitizertoconstructefficientandnoble··mental·-freephotocatalytichyd