g-C3N4基光催化材料微结构调控与性能强化

《g-C3N4基光催化材料微结构调控与性能强化》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、？ＩＴＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＩＡＮＪ中国第—所现代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５博士学位论文—级学科化工程与技术：化学工艺学科专业：＾冬振伟：作者姓名指导教师：差＾天津大学研究生院２０１７年５月g-C3N4基光催化材料微结构调控与性能强化Microstructuremanipulationandvisible-lightcatalyticactivityintensificationofg-C3N4-basedphotocatalyticmaterials一级学科：化学工程与技术学科专业：化学工艺研究生：佟振伟指导教师：

2、姜忠义天津大学化工学院二零一七年五月I摘要光催化科学与技术通过借助半导体光催化剂，在太阳光照射下产生电子-空穴对参与发生氧化还原反应，完成太阳能到化学能或电能的转化，在解决能源短缺和环境污染方面表现出应用潜力。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种具有可见光响应能力的半导体光催化剂（禁带宽度约2.7eV），自2009年首次报道后，迅速成为光催化领域的一个研究热点。本论文围绕g-C3N4光生电子-空穴复合率高和光吸收能力低两个关键科学问题，通过催化剂微结构的设计和调控，采用温和的方法制备出一系列高可见光活性g-C3N4基光催化材料。首先开展了二维g-C3N4/TiO2异质结构建与光催

3、化性能研究：基于仿生矿化和热剥离方法，制备了g-C3N4/TiO2纳米片复合光催化剂，制备过程绿色可控，热剥离过程同时实现了g-C3N4片层剥离和TiO2结晶化，适宜的能带匹配促进了光生电子-空穴对分离，增强了光催化降解污染物效率。为了进一步拓展可见光吸收，在上述工作基础上采用儿茶酚诱导贵金属Ag沉积，构建了三元g-C3N4/TiO2/Ag光催化剂体系，利用贵金属Ag的SPR效应强化了光吸收过程；接着，开展了仿类囊体结构构建与光催化性能研究：通过模板法制备了仿类囊体结构的多壳层g-C3N4纳米囊，采用TEM和HRTEM分析了多壳层结构的形成，发现多壳层及壳层表面介孔结构显著促进

4、了光吸收，提高了量子效率，进而提高了可见光催化产氢性能；然后，开展了g-C3N4/GO复合气凝胶制备与光催化性能研究：通过水热自组装法制备了g-C3N4/GO复合气凝胶光催化剂，气凝胶结构通过对入射光的多重散射、折射，增加光利用率；g-C3N4纳米片与GO组分-共轭结构促进载流子快速转移，降低电子-空穴复合率，从而赋予复合气凝胶较高可见光光催化活性；最后，开展了管状g-C3N4/g-C3N4同型异质结制备与性能研究：将两种前驱体以一定方式结合，共同热缩聚制备了管状g-C3N4/g-C3N4同型异质结，对其微观形貌及能带结构进行了分析，考察了管状结构及异质结结构对光吸收特性和

5、电子转移的影响，结果表明，基于电位差在两种g-C3N4界面构建定向载流子传递通道，使得光生电子富集在其中一个组分表面，光生空穴富集在另一组分表面，用于光催化分解水产氢，性能优于单组份g-C3N4.以上研究工作为g-C3N4及其复合材料的合成及应用提供了参考。同时，也为高活性、高稳定性、可见光响应光催化材料设计提供了借鉴。关键词：可见光光催化，g-C3N4，微结构调控，异质结，仿类囊体结构IABSTRACTHarvestingsolarenergytotriggerthesemiconductorphotocatalysishasgreatpotentialtosolvetheg

6、rowingworldwideenergyandenvironmentcrisis.Thephotocatalystsaremotivatedtogenerateactiveelectronsandholes,furtherachievingtheredoxreaction.Withboominginterestinearth-abundantandintrinsicvisible-lightresponsephotocatalystsforpotentialsolarconversion,enormousattentionhasbeenpaidtographite-likec

7、arbonnitride(g-C3N4)inrecentyearsbecauseofitsuniqueproperties.g-C3N4possessesabandgapof≈2.7eV,whichenablesavisible-light-activephotocatalysis.Currently,duetoamajorityofchargecarriersarelostbyrecombinationandalowlight-harvestingcapacity,thesolarener