y%2fβ双微孔沸石分子筛合成表征及催化性能初探

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时间:2019-03-04

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1、摘要Y型分子筛和B沸石分子筛是石油化工中广泛使用的两种分子筛。由于它们结构与性能的特点,被广泛地应用在催化、吸附及离子交换等各个领域。以NaY为基础,通过各种改性手段所得到的一系列Y型分子筛(USY、REUSY、REHY、REY等)构成流化催化裂化(FCC)催化剂的主要活性成分。而13沸石是唯一具有交叉十二元环通道体系的大孔高硅沸石,因其特殊的孔道结构和优良的水热稳定性,其催化应用表现表现出烃类反应不易结焦和使用寿命长的特点。复合分子筛的合成应用研究近年来成为石油精细化工领域的热点。Y型沸石和B沸石分子筛都具有十二元环结构,通过共生或者共晶的方式,调节合成

2、条件合成出具有Y和13双微孔复合沸石分子筛,将Y型沸石和p沸石有机地结合二者的特点得到双分子筛材料,势必在石油化工和精细化工方面具有更广阔的发展空间。本论文对Y型分子筛和D沸石分子筛的合成过程制备条件进行了系统的研究,考察了制备工艺中的各个影响因素,并在此基础上合成具有双微孔结构的复合分子筛Y/B,利用X射线衍射XRD、扫描电镜SEM和红外FT-IR等技术对得到的样品的物理化学性能进行了表征,通过的萘的烷基化反应检测了它们的催化性能。本文的主要工作如下:1.研究Y型沸石的合成工艺,考察了晶化时间、晶化温度、焙烧温度、投料硅铝比和硅源对样品物化性能的影响,得

3、到优化的NaY沸石分子筛制备条件:得到NaY沸石分子筛的晶化动力学曲线,从而得出NaY型沸石分子筛的晶化过程中的诱导期到晶化前期的变化点。2.研究13型沸石的合成工艺,考察了晶化时间、碱度和焙烧温度对样品物化性能的影响,初步分析和探讨了这些因素影响13型分子筛合成的原因;3。采用有序合成两步水热晶化法合成了双微孔Y/13复合分子筛,通过对Y/13沸石晶化过程的考察发现晶化时间的控制在复合分子筛的合成中起着非常重要的作用,适当调整晶化时间可以改变复合分子筛中B沸石相与Y型沸石相的比例,以满足不同酸性反应的需要;4.以萘的烷基化催化反应考察催化剂材料的性能,自

4、制纳米级Y型沸石催化活性优于工业品微米级分子筛,复合分子筛的活性低于HY沸石,但是选择性好。关键词:Y型沸石:13沸石;复合分子筛;催化AbstractY.ze01iteandB.zeoliteinrecentyearshavebeenwidelyusedinpetroleumchemicalindustry.Becauseoftheircharacteristicsofstructureandproperties,thetwomolecularsieveshavebeenappliedinmanyfieldsincludingcatalysis,adso

5、rption,ion-exchangeandSOon·AseriesofmodifiedYzeolite(USY,REUSY,REHY,REY,et.a1)byvariousmethodsonthebasisofNaYzeolitehavebeenthemainactivecomponentofcatalyst.AndBzeoliteistheonlyonewithmacroporousandhighsilicon,whichhasbeenperformanceduneasycokedandalongservicelifeinhydrocarbonreac

6、tionbecauseofitsspecialchannelstructureandbeRerhydrothermalstability.Studiesofcompositezeoliteareveryactivesubjectinpetroleumrefiningprocessesandhavereceivedmuchattentioninrecentyears.Y-zeoliteand13-zeolitearebothpossessedof12memberringchannels.ZeoliteY/13couldbepreparedbycontrolt

7、hesynthesisconditions·Zeolitev/13preparedaccordingtosymbiosisoreutecticmeanshouldhaveboththeadvantagesofY-zeoliteand13.zeolite,andmusthaveawiderappliedfieldinthepetroleumchemicalindustryandfinechemistry.Inthisreport,thesynthesisprocessofY-zeoliteandB-zeolitehavebeeninvestigated,t1

8、1eefrectsofreactionconditionssuch

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