层状钴氧化物薄膜光诱导横向热电效应研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学博士学位论文层状钴氧化物薄膜光诱导横向热电效应研究论文作者：闫国英学生类别：全日制学科门类：工学学科专业：电子科学与技术指导教师：傅广生职称：教授DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheDoctorDegreeofElectronicScienceandTechnologyTHELIGHT-INDUCEDTRANSVERSETHERMOELECTRICEFFECTINLAYEREDCOBALTOXIDETHINFILMSSupervisor:ProfessorFuGu

2、angshengMarch2015原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下，进行研究工作所取得的成。果除文中已经注明引用的内容外，本学位论文不包含任何他人或集体已经发表的作品内容，也不包含本人为获得其他学位而使用过的材料。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人或集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：艮灸Ｆ＼ｍ：（〇■］丨支１关于学位论文版权使用授权的说明本人完全了解河北工业大学关于收集、保存、使用学位论文的以下规定：学校有权采用影印、缩印、扫描、数字化或其它手段

3、保存论文；学校有权提供本学位论文全文或者部分内容的阅览服务；学校有权将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索、交流；学校有权向国家有关部门或者机构送交论文的复印件和电子版。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：日期：ｙ／ｒ．ｄ〇？．…名：７７！１２￡／＾俊望．摘要光诱导横向热电效应（简称LITT效应）是一种温差和电压方向相互垂直的热电效应，通常只能在c轴倾斜生长的薄膜、单晶及人工构建的多层结构中观测得到。该效应源于材料各向异性的Seebeck系数，实质是一个光-热-电转换过程。自LITT效应发现20多年以来，几乎所有相关

4、报道都集中在样品的几何参数对该效应的影响上，而极少涉及材料电、热输运参量的调控和优化，这也在一定程度上制约了LITT效应的发展。本文采用化学溶液沉积技术在c轴倾斜的LaAlO3(001)单晶基片上外延生长了Bi2Sr2Co2Oy热电薄膜，从电、热参量调控机理及温度场理论出发，研究了掺杂、氧空位和光吸收层等对薄膜LITT效应的影响。其目标是通过结构或微结构调控来优化薄膜材料的电、热输运参量及薄膜对光辐射的吸收，提高LITT效应中的光-热和热-电转换效率，为研制新一代基于LITT效应设计的高灵敏宽波段光探测器提供指导。主要实验结论如下：1.研究了基本实验参量如薄膜厚度、倾斜角度、激

5、光入射方向、波长、能量等对Bi2Sr2Co2Oy薄膜LITT效应的影响。实验发现当用不同波长激光对薄膜表面进行加热时均可以观测到横向开路电压信号且信号幅值与以上参量密切相关。进一步用热源（如电烙铁）替代光源，仍可以观测到开路电信号且信号幅值随热源温度升高而增大。分析认为该电压信号源于薄膜各向异性的Seebeck系数，即横向热电效应。2.通过改变样品后退火温度及气体氛围来调控薄膜的微结构和氧含量，研究了薄膜微结构和氧含量对其LITT效应的影响。实验发现退火温度高、氧含量大的样品电阻率减小（薄膜电阻率减小可增大其上下表面温差）而热导率增大且Seebeck系数呈现更强的各向异性，因此

6、LITT效应输出电压具有更大的灵敏度和更快的响应时间。在此基础上，进一步研究了掺杂和双层结构对薄膜LITT效应的影响。实验发现Bi2Sr2Co2Oy掺入Pb和构建Bi2Sr2Co2Oy/Pb2Sr2Co2Oy多层膜均可以可以增大薄膜ab平面和c轴方向Seebeck系数的差值ΔS，导致LITT效应输出电压灵敏度提高。3.以石墨、碳纳米管、纳米银颗粒等材料为光吸收层，研究了光吸收层类型、几何尺寸(面积、厚度)对薄膜LITT效应的影响。结果表明：a)所有光吸收层均可增强LITT过程中的光-热转换效率，使薄膜上下表面温差增大，从而增大LITT效应输出电压的灵敏度。b)当光吸收层面积与入

7、射光斑面积相等，厚度恰好实现完全光吸收时，LITT效应中光-热转换效率最高，获得的输出电压最大。c)三种光吸收材料中，碳纳米管光吸收层的效果最佳。4.研究了Bi2Sr2Co2Oy薄膜的变温LITT效应。在30-150K和20-250℃的温度范围内，电压幅值随测试温度的升高而增大。我们认为：低温区(150-30K)电压幅值的减小与Bi2Sr2Co2Oy薄膜ΔS的减小及因电阻率的增大导致的薄膜上下表面温差减小均有关系；但高温区(20-250℃)电压幅值增大的物理机制有待于进一步探究。除LITT效