改性对廉价ts-1及丙烯气相环氧化性能的影响

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1、硕士学位论文改性对廉价TS一1及丙烯气相环氧化性能的影响TheEffectofModificationonlow-costTS-1anditscatalyticperfo‘GPhaseEpoxidati司ofPropyleneerlormanceinasl'haseEpoxidationolrropyleneb学号：211QZ!垒!大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的

2、研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：过趋煎蘸塑1墨=!区囟匣筮搁盈室尬蟾触翅皇阉作者签名：生边．立一一一一日期：凶丝年j壹月j址日大连理工大学硕士学位论文摘要本文以廉价法合成的TS一1分子筛为母体，系统考察了不同改性方法和焙烧对廉价TS一1及其催化丙烯气相环氧化性能的影响。同时结合扫描电子显微镜(SEM)、x射线衍射(XRD)、紫外一可见漫反射光谱(Uv—Vis)、傅里叶一红外光谱分析技术(FT—IR)、紫外共振拉曼光谱(UvRaman)、

3、N。物理吸附等对TS-I进行了表征分析，得到以下结论：1．TPAOH溶液对廉价TS-1的水热改性存在普适性问题，针对改性效果较差的TS一1，在TPAOH溶液改性时加入微量Na：S0。，可以显著提高改性效果。TPAoH-Na：S0。改性后的TS-I用于催化丙烯气相环氧化反应，丙烯转化率(‰)、环氧丙烷选择性(S阳)和H。0。有效利用率(U唧)分别提高到9．1％、98．5％和42．O％。2．用TPAOH与无机碱(LiOH、NaOH、KOH)溶液对廉价TS-I进行组合改性后催化剂的反应效果均不理想；而单独用无机碱对廉价Ts—l进行处理时均有较好的改性效果，改性效果的顺序为LiOH>NaOH>K

4、OH。3．随着焙烧温度的升高，TPAOH-Na2SO。改性后TS-I的x瞪先增大后减小，焙烧温度为3500c时，达到最大值；S阳基本没有变化。4．TPAoH-Na。SO。改性后，在N：气氛中540。C焙烧的TS一1比在空气(静止空气和流动空气)中焙烧的TS-1的催化丙烯气相环氧化反应的性能好，前者催化丙烯气相环氧化反应的xPE、SmU。蹴分别可达到9．6％、97．4％和43．8％。关键词：TS-I；改性；丙烯气相环氧化；TPAOH-Na：SO，；焙烧改性对廉价TS-1及其丙烯气相环氧化性能的影响TheEffectofModificationonlow--costTS--1anditsca

5、talyticperformanceinGasPhaseEpoxidationofPropyleneAbstractInthiswork，takenlow-costTS一1asparent，wesystematicallystudiedtheeffectofdifferenttreatmentandthecalcinationconditiononcatayticalperformacneofmodifiedTS．1ingas-phaseepoxidationofpropylene。Meanwhile，allTS-1sampleswerecharacterizedbySEM，XRD，UV

6、-Vis，FT·m，UV—RamanandN2physicaladsorptiontechnologies，etc．．1．ThetreatmentofTPAOHwasnotapplicabletoalllow-costTS．1samples．TakenTS-1W油poorTPAOH-treatedeffectasanexample．itwasfound廿latthecatalyticperformanceoftreatedTS—lingasphaseexpoxidationofpropylenecanbeimprovedbyaddingtraceamountsofNa2S03during

7、catalystmodification．T11econversionofpropylene，theselectivityofpropyleneoxideandtheeffectiveutilizationofhydrogenperoxidewereincreasedto9．1％、98．5％and42．0％，respectively．2．Forlow-costTS—l，themodificationeffectwasnotgoodb