碳质纤维和微球的制备及应用

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1、万方数据博士学位论文碳质纤维和微球的制备及应用Preparationandapplicationsofcarbonaceousfibersandmicro—spheres学号：10907020完成日期：大连理工大学DalianUniversityofTechnology万方数据大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确

2、的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：毯厦红维独丝鐾殴剑备丛廛且作者签名：———囊吾—三乙——一日期：2翌位年—臣月j』_日大连理工大学学位论文板权使用授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学，允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子板，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。作者签名：盔芝主、日期：二蔓垃导师签名答辩委员会主年丘月一日日期：盈熊年仁月止日日期：≯卑年

3、扛月卫日万方数据大连理工大学博士学位论文摘要碳质材料温和的制备条件与多样的形貌和组成，在很多领域有非常好的应用前景。特别是近年来超疏水纤维状固体表面的发现与新兴微流控技术的发展对碳质材料的制备及应用都有重要影响。本文首先利用铜催化乙炔聚合，在固体表面生长碳质纤维(CF)，制备仿生纤维状固体表面；然后将其集成在微流控芯片中，显示了良好的生物及化学应用价值；随后深入考察碳质纤维在微通道内的原位生长及其催化应用；最后在微反应器中将生物质连续水热碳化，制备了不同组成的碳质颗粒。论文的主要内容与结果如下：在270oC下利用铜催化乙炔聚合，在不同固体表面生长图案化的碳质纤维。其中硅表面的

4、铜催化剂分布均匀，生长了直径均匀(≈300nm)的碳质纤维。通过调节硅片表面碳质纤维的图案，制备了接触角约为145O160o和170o的固体表面。网格图案碳质纤维作为气栅，将绿藻细胞禁锢在其构成的微井阵列中，显示了良好的隔离性和稳定性。含铜催化剂图案的硅片二次镀铜后生长了分级结构碳质纤维(HCF)。将HCF集成在双通道微流控芯片中实现了气液相反常层流流动，在铜离子的多步络合反应中显示了良好的性能。用二氧化硅选择性地修饰HCF表面小突起的顶端，制备了具有超疏水、高粘附和高储气等特性的仿人厌槐叶萍叶面的固体表面。通过在二氧化硅中引入氨基官能团，并与荧光染料、细胞等反应，在固体表面

5、固定了荧光染料和绿藻细胞。考察了碳质纤维在不同微通道中的原位生长，结果证明微反应器和铜催化剂对碳质纤维的形貌有较大影响。铜催化剂在聚二甲基硅氧烷．硅片(PDMS．Si)芯片中分布均匀，有利于生长均匀的碳质纤维。微通道中较短的镀铜时间(<30s)有利于制备无序交缠碳质纤维(ECF)，较长镀铜时间(>60s)则容易形成定向有序碳质纤维(ACF)。随着碳质纤维生长时间的增加，ACF逐渐转变为ECF。由于碳质纤维表面的碳碳双键易被空气氧化，反应器中的ECF经高温湿空气处理以提高钯催化剂的分散度，然后连续催化Suzuki等反应，显示了良好的性能。最后，在微流控系统中将葡萄糖连续水热转化

6、为碳质微球。结果表明，葡萄糖在微流控系统中30min内就可以水热碳化为碳质微球。高浓度葡萄糖(10wt％)和长停留时间均有利于碳质微球的生成，但不利于微流控系统的稳定。在反应物中加入含氮化合物，改变了产物的组成，成功制备了氮掺杂碳质微球。经过酸修饰和氮掺杂的碳质微球在催化反应中显示了良好的性能。化关键词：碳质纤维和微球；仿生表面；人厌槐叶萍表面；微流控芯片；生物质转万方数据碳质纤维和微球的制备及应用ABSTRACT‘I’hecarbonaceousmaterialshaveanextendedapplicationsinbioinspiredsuperhydrophobich

7、airysurfacesandmicrofluidicsfortheirmildpreparingconditions．Thehairysurfaceispromisinginwaterrepellingandgasretaining，whilethemicrofluidicshasgrownastechnologyforportablechemicalandbiologicalapplications．Thisthesiswasintendedtomodifydiversesubstrateswith