金属席夫碱催化分子氧氧化环己烷的研究

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1、万方数据论文题目：作者姓名：专业名称：指导教师：金属席夫碱催化分子氧氧化环己烷的研究论文提交El期：论文答辩日期：授予学位El期：2Q曼垒生垒旦2Q兰垒生鱼旦入学时间：研究方向：职称：兰萋雠一万方数据STUDYONMETAL．SCHIFFBASEY2676486f删JM舢删舢删删J

2、珊删删CATALYZEDCYCLOHEXANEoⅪDATIONWITHMoLECULAROXYGENADissertationsubmittedinfulfillmentoftherequirementsofthedegreeofM

3、-ASTEROFPHILoSoPHYfromShandongUniversityofScienceandTechnologyLiWeiSupervisor：ProfessorWangZhiliangCollegeofChemicalandEnvironmentalEngineeringApril2014万方数据声明本人呈交给山东科技大学的这篇硕士学位论文，除了所列参考文献和世所公认的文献外，全部是本人在导师指导下的研究成果。该论文资料尚没有呈交于其它任何学术机关作鉴定。硕士生签名：日AFFIRMATIoNIde

4、clarethatthisdissertation，submittedinfulfillmentoftherequirementsfortheawardofMasterofPhilosophyinShandongUniversityofScienceandTechnology,iswhollymyownworkunlessreferencedofacknowledge。Thedocumenthasnotbeensubmittedforqualificationatanyotheracademicinstitut

5、e。Signature：Date：万方数据山东科技大学硕士学位论文摘要基于仿生催化原理，设计并合成不同类型的金属席夫碱催化剂催化烷烃羟基化反应，是近年来仿生催化领域的研究热点之一。本文以开发清洁高效、技术经济合理的环己烷氧化制环己醇和环己酮工艺为目的，对金属席夫碱催化分子氧氧化环己烷反应开展了系统的研究工作。本论文采用两步法合成了中心金属为Fe、Co、Ni、Mn、Cu及Zn的单、双核金属席夫碱催化剂共计十四种。在实验研究范围内，单、双核金属席夫碱产物的收率最高分别达到80．54％和88．6％。实验还探索了一步法

6、合成金属席夫碱配合物的可行性以及金属盐种类对目标产物收率的影响。选取环己烷氧化和叔丁基过氧化氢(TBHP)分解两个反应模型，评价合成的金属席夫碱催化剂的催化性能。研究发现，含有两种活性金属的的双核异金属席夫碱具有协同效应，其催化活性明显高于单核金属席夫碱以及双核同金属席夫碱。综合催化剂成本和活性指标，优选出DK．6催化剂开展环己烷氧化工艺条件的研究。实验结果表明，环己烷转化率随反应温度的升高和反应时间的延长而增加，但环己醇和环己酮的选择性随之下降。较合适的催化剂浓度为200pg／g，较适宜的反应压力为2．0MP

7、a，环己烷最高转化率为13．91％。基于条件试验研究结果，本文提出了DK．6催化剂催化分子氧氧化环己烷的反应机理。研究结果表明，DK．6催化剂催化分子氧氧化环己烷反应条件温和，原料转化率和目标产物的选择性高，是一种具有潜在应用价值的新型氧化催化剂。关键词：金属席夫碱；催化氧化；环己烷；反应机理万方数据ABSTRACTThedesignandsynthesisofmetal—schiffbasecontaindifferentstructllresbeasedonbiomimeticcatalysisprinci

8、pleseemstobearesearchhotspotinrecentyears．Ourworkdevotedtodevelopanefficient，environmentfriendly,economicandreasonablecyclohexanolandcyclohexanoneproductionprocessbytheoxidationofcyclohexane，andsystematicworkWasdonetoresearchmetal．schiffbasecatalyzedoxidatio

9、nofcyclohexane、Ⅳith02asuniqueoxidant．Fourteenkindsofmononuclearmetal．schiIjFbaseandbinuclearmetal—schiffbasewerepreparedwithtwostepmethodforactivecentermetalelementscontainsFe，Co，Ni，Mn，Cu，Znetc．