光催化CO2还原耦合席夫碱的合成

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1、分类号：密级：ｕＵＤＣ１：学号：４０７００４１１５０８３南昌大学硕士研究生学位论文光催化（ＣＯ２还原耦合席夫碱的合成ＰｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃＲｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＣＯ２ＣｏｕｐｌｉｎｇｗｉｔｈｔｈｅＳｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆＳｃｈｉｆｆＢａｓｅ．杨天培养单位（院、系）：化学学院指导教师姓名、职称：王红明教授申请学位的学科门类：工学学科专业名称：工业催化论文答辩日期：２０１８年６月３日答辩委员会主席：寸？？＞．评阅人：令ｆ２０１８年日摘要摘要CO2气体引发的全球气候变暖问题越来越突出，全球各国的科学家投

2、入大量的精力对其进行研究，以达到高效的捕获利用。利用太阳能将CO2转化为有机小分子，一方面，能够促进太阳能的有效利用；另一方面，可以促进CO2的资源化利用技术的发展，是一项非常重要的研究课题。胺转化成高附加值的席夫碱是有机合成中的一类重要的反应。传统催化技术存在造成环境污染等问题，因此略显不足，而采用光催化技术能够在温和条件下将胺选择性的转化为席夫碱。若能同时促进光催化CO2还原成甲醇，胺转化为席夫碱，则极大地促进了光催化技术的利用，具有重大的科学研究意义。基于上述研究目标，我们采用不同的纳米材料制备方法合成了一系列的光催化剂，并将这些光催化剂用于光催化CO2还原与苄胺高选择性转化为N-苄

3、亚甲基苄胺的反应中，考察了光催化剂的催化性能受多种反应条件的影响，为光催化CO2还原技术的实际应用进行了实验探索。具体内容如下:（1）采用溶胶-凝胶法制备了一系列的Cu/TiO2纳米材料,并通过XRD，SEM，TEM，UV-visDRS,PL等表征手段，对纳米材料的晶体结构，样品的微观形貌，光学性质进行了详细的表征。系统地考查了光照时间，不同反应底物等反应条件对光催化CO2还原反应的影响。实验结果表明，0.5wt%Cu/TiO2纳米材料的光催化活性，在紫外光照下反应14h后，苄胺的转化率为88.7%，N-苄亚甲基苄胺的选择性达到98%，且甲醇的产率高达961.4μmol/g。（2）通过控制

4、反应物的Na2WO4和Na2MoO4的物质的量之比，采用水热法合成了一系列的纳米材料，采用XRD，SEM，TEM，UV-visDRS,PL等表征手段，对纳米材料的晶体结构，样品的微观形貌，光学性质进行了详细的表征。在可见光下，系统考查了反应物的Na2WO4和Na2MoO4的物质的量之比，以及不同反应底物等条件对光催化CO2还原反应的影响。实验表明，当x=0.7（x=Na2MoO4/(Na2MoO4+Na2WO4)的物质的量之比）时，采用水热法合成的纳米材料的光催化活性在反应24小时后，苄胺的转化率为82.1%，N-苄亚甲基苄胺的选择性达到98%，且甲醇的产率高达1017.7μmol/g。（

5、3）实验表明，尽管在紫外光照射条件下，或者在可见光照射条件下，光催化CO2还原成甲醇，同时伴随着苄胺转化为N-苄亚甲基苄胺的反应均可进I摘要行；但是在可见光照条件下，目标反应达到相同结果具有反应时间长的缺陷。因此，在可见光催化效率有待提高。关键词：光催化;CO2还原;席夫碱;耦合;甲醇IIABSTRACTABCTRACTTheglobalwarmingproblemcausedbyCO2gasisbecomingmoreandmoreprominent,andscientistsfromallovertheworlddevotedagreatdealofresearchstoachieve

6、efficientcaptureandutilization.CO2wereconversedthroughusingsolarenergyundercertainconditions.Ontheonehand,itcanpromotetheeffectiveuseofsolarenergy;ontheotherhand,canalsopromotethedevelopmentoftheapplicationtechnologyasthesecondresourceforCO2,whichisasignificanttopic.Theconversionofamineintohighval

7、ue-addedscfiffbase,whichisakindofimportantreactioninorganicsynthesis.Therearesomedeficientsinthetraditionalcatalysistechnology,forexample,theenvironmentalpollutions.However,thephotocatalyticamineconvertintoiminew