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时间:2019-02-28
《离子液体催化α-蒎烯水合及异构反应的研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、离子液体催化C【一蒎烯水合及异构反应的研究学位论文完成曰期:指导教师签字:答辩委员会成员签字:2Q】4车6,目08日.座睦毖寺舡青岛利技大学研究生学位论文离子液体催化0c一蒎烯水合及异构反应的研究摘要旺一蒎烯的水合反应(制备松油醇)和异构反应(制备莰烯)在工业上有着广泛的应用。在生产过程中,常用质子酸等强酸来催化,这些催化剂存在用量大、后处理繁琐、污染环境、腐蚀设备、难以重复利用等缺陷。针对上述问题,我们设计合成了酸功能化离子液体并将其用在催化0【一蒎烯的水合及异构反应。分别选取甲基咪唑、和三乙胺为阳离子配体合成一系列酸性离子液体。分别通过FT-IR、13CNMR和1HNMR确定了它们的
2、结构;针对双酸性离子液体使用带有吡啶探针的红外光谱分析法分析其酸性,并且使用带有乙腈探针的红外光谱分析法分析其lewis酸性的强弱。筛选出适合0【一蒎烯水合化反应的离子液体为[US03(CH2)3一NEt31Cl—ZnCl2型离子液体。考察了各种反应条件对C【.蒎烯水合反应的影响,得到较佳反应条件是:n(a.蒎烯):胛(催化剂):/,/(氯乙酸):玎(水)=1:0.05:l:5,,7(0【一蒎烯)=0.04tool,反应的时间为8h,反应的温度为80。C。在该条件下,O【一蒎烯转化率为94.76%,松油醇的选择性为59.89%。催化剂重复使用5次时,c【一蒎烯的转化率及松油醇的选择性变化
3、不大。筛选出适合Ⅱ一蒎烯异构化反应的离子液体为[HS03(CH2)3一NEt3]cl—ZnCl2型离子液体。考察了各种反应条件对Ⅸ一蒎烯异构化反应的影响,得到较佳的反应条件为:,7(0【一蒎烯):”(离子液体)=9:l,n(a一蒎烯)=0.04mol,反应温度140。C,反应时间4h。在该条件下,C【一蒎烯转化率为97.67%,莰烯的选择性为64.87%,催化剂重复使用5次时,Cc.蒎烯转化率及莰烯选择性仍较高。本文合成的双酸型离子液体用来催化O【一蒎烯水合和异构化反应提高了反应的转化率和选择性,而且反应体系实现反应一分离一体化和催化剂的循环利用。关键词:离子液体cc.蒎烯水合异构化催化
4、离子液体催化廿蒎烯水合及异构反应的研宄青岛科技大学珂}究生学侮论文LONICLIQUIDCATALYST0c—PINENEHYDRATIONANDISOMERIZATl0NREACll0NABSTRACTThehydration(preparingterpine01)andtheisomerization(preparingcamphene)havebeenwidelyusedinindustry.Thesereactionsareusingstrongacidsascatalysts,andtheshortcomingsofthesecatalystincludeb’igproduct
5、,seriousenvironmentalpollutionandequipmentcorrosionandnon-recyclable.Tosbvetheabovequestions,wesynthetizethenewacidionicliquidsandwasusedtocatalyzethehydrationandtheisomerizatbnofct—pinene.【HS03(CH2)3一NEt3]C1一ZnC12Showgoodcatalyticactivitytocatalyzethehydrationof0【一pinene.TheywerecharacterizedbyF
6、T-IR¨CNMR.andHNMR.Adoptinginfraredspectrometryusingpyridineasprobedeterminedtheacidityofionicliquid.Selectiontheionicliquidwhichsuit值-pineneisomerizationreactionis[HS03(CH2)3一NEt3]CI—ZnCl2.Thefactorsinfluenceon0L—pinenehydrationreactionwereinvestigated,thebestreactionconditbnswere胛(0【一pinene):n(b
7、nicliquid):n(chloroacticacid):n(water)=1=0.05:1.5,胛(O【一pinene)=0.04mok80。Cand8h.Theconversbnof0【一Pinenewas94.76%andtheselectivityofterpineolwas59.89%.Whenreused5times,theconversionof(1-pineneandtheselectivityofterpineo
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