不同孔径尺寸的微孔材料对co2ch4n2吸附分离研究

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1、万方数据声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：本磊敏关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅：④学校可以学术交流为目

2、的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：垄盈鱼：一日期：．．坐：五：．!导师签名：万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文lIIlllllllMillIIIiillUlllllllllY2693170-----------——不同孔径尺寸的微孔材料对C02／CH4／N2吸附分离研究摘要气体能源被认为是洁净的低碳能源，在各国的能源消耗结构中扮演者越来越重要的角色。沼气是一种宝贵的绿色气体能源，它的主要成分是C02和CH4，杂质气体的存在会降低它的热值引起设备和管道腐蚀，影响对它的

3、利用和运输，所以对C02／CI-14的分离是非常有必要的。此外低浓煤层气也是一种非常规天然气，在开采的过程中混入了大量的空气，直接排放到大气中不仅造成了资源的浪费，也引起了环境污染，其中对N2的脱除是对低浓煤层气中CH4富集的目的。变压吸附分离(PSA)技术以其工艺操作简单、分离高效、能耗低等优点引起了普遍关注。吸附剂是变压吸附分离技术的关键，寻找高选择性的吸附剂是一项非常值得研究的课题。微孔材料作为吸附剂对气体吸附分离表现出优势，本文选择了不同孔径尺寸大小的微孔材料作为研究对象：孔径大小从O．38am到1．4nm，包括小孔沸石分子筛和金属有

4、机骨架材料(MOFs)。为使实验分离过程接近工业分离过程，对吸附剂进行了压片造粒。测试了高压下多孔材料对气体的吸附研究，并且从动力学条件下研究了纯气体和混合气(C02／CI-h和CH4／N：)在微孔材料上的穿透测试，从孔尺寸大小和孔结构方面分析了对气体分离的影响。主要研究内容和结论：(1)研究了微孔孔口尺寸与C02、CH4和N2的动力学直径相近的小孔沸石分子筛K．KFI、K-CHA，通过水热合成得到，在10MPa的压力下造粒万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文获得40．80目的颗粒，通过XRD表征确定压片后样品的结构没有被破坏，高压下测试了

5、C02、CH4和N2在分子筛上的吸附特性，造粒制得样品的吸附量有所降低，是由压片导致外比表面积降低造成的。在同一实验条件下，测试了单气体和混合气的动力学穿透曲线并与商用4A分子筛进行对比，得出KFI对C02／CH4和CHgN2的分离效果最好，其次CHA，商用4A分子筛的分离效果最差。从孔结构角度分析，KFI的孔大小更有利于C02／CH4和C心／N2的分离，而4A分子筛的孔腔是由许多直径相同的微孔相连，在动力学条件下大量微孔的存在不利于气体的穿透分离，因此分离效果不好。(2)高硅分子筛具有憎水性，在吸附分离领域不怕微量水分子影响的优势。通过水热

6、合成法合成了10元环的Silicalite．1(Si／AI=1555)，在10MPa的压力下造粒，通过XRD对分子筛压片前后进行了表征，确认压片后分子筛的结构没被破坏：通过N2吸附测试得出压片后分子筛的比表面积和孔容有所降低，是由压片后样品外表面积降低或者部分失活造成的。高压下测试了Silicalite．1和5A分子筛对C02、CH4和N2的吸附性能，发现商用5A分子筛对C02具有更大的吸附容量，源于5A分子筛的孔腔是由许多直径相同的微孔相连，在静态的测试条件下C02可进入微孔里。在动力学条件下测试研究了单组分气体和混合气在吸附床上的穿透情况

7、，结果一致表明Silicalite．1对C02／CH4和CH4／N2混合气的分离效果比5A分子筛更好。源于5A分子筛的孔腔是由许多直径相同的微孔相连，在动力学条件下大量微孔的存在不利于气体的穿透分离；而Silicalite．1具有合适的孔径(分别为：5．1×5．6A和5．3×5．6A)，因此对混合气的分离效果较好。(3)金属有机骨架材料(MOFs)可以通过调变其结构和化学组成来n万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文增强它们的选择性和吸附能力，例如增加它们的不饱和位点来增强对CO：的吸附能力。通过溶剂热法合成了无不饱和金属位的MOF．5和具有

8、不饱和金属位的Cu3(BTC)2，通过XRD表征研究压片前后造粒压力对样品结构的影响，发现压力越大对样品的骨架结构破坏越大。实验测试了混合气的动力学穿透情况，发现具