合成气制天然气高效催化剂的制备及性能研究

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1、北京化。工大学硕士研究生学位论文日期：二O一四年五月三十一日北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：辱至全燮日期：左!丝：堑：兰!关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关

2、部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在一年解密后适用本授权书。硝}暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：主圣坌丝日期：丝!!!竺：兰!导师签名：熟吻日期：2竺经：叠：!』学位论文数据集中图分类号TQ426．94学科分类号530．2410论文编号1001020140024密级公开学位授予单位代码1001O学位授予单位名称北京化工大学作者

3、姓名程金燮学号2011200024获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题来源横向项目研究方向工业催化和能源科学论文题目合成气制天然气高效催化剂的制备及性能研究关键词催化剂，天然气，甲烷化，尿素燃烧法，葡萄糖络合法论文答辩日期2014年05月20日+论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师季生福教授北京化工大学化学工程评阗人1吴卫泽教授北京化工大学化学工程评阅人2刘志明副教授北京化工大学环境催化评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员1雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员2黄崇品副研

4、究员北京化工大学化学工程答辩委员3李英霞副教授北京化工大学化学工程答辩委员4张僳副研究员北京化工大学化学工程答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在((中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(CB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询．四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要合成气制天然气高效催化剂的制备及性能研究天然气是安全高效的紧缺资源，中国“煤多气少"的能源格局使煤制天然气迫在眉睫。煤制天然气的关键步骤是合成气制天然气，而合成气制天然气的核心技术是催化剂。开发高效的甲烷化催

5、化剂不仅有利于天然气市场供需矛盾问题的解决，而且可以填补国内煤制天然气相关技术领域的空白。论文采用葡萄糖络合法制备了不同MgO含量、不同NiO负载量和不同助剂改性的催化剂，用尿素燃烧法制备了不同镍负载量、不同工艺条件和添加不同助剂的催化剂，在固定床反应器上评价了上述催化剂的性能，利用XRD，BET和XPS对其进行了结构表征，探讨了各因素对催化剂结构与性能的影响。采用葡萄糖络合法制备了MgO含量在8．1M6．1wt％范围的催化剂11．2％NiO／MgAl204@A1203(BL)，最佳的MgO含量为16．1％。镍负载量在7．5~44．8％范围时，催化剂都有较好的性能。当w

6、(NiO)为26．1％时，催化剂的结构与性能几乎到达最优：最佳反应温度为230℃，CO转化率和CH4选择性分别为99．3％和97．1％。助剂La203，CoO，MnO均一定程度地提高了催化剂的性能，La20，的作用最大。尿素燃烧法制备的催化剂在w(NiO)为26．1％时，结构与性能也达到最佳。在n(Urea)：n(Ni)为3：1、燃烧温度为450。C、燃烧时间为40min的工艺条件下制备的催化剂的物理织构和性能较好。助剂La203，MgO，北京化工大学硕士学位论文CoO，MnO，Fe203对催化剂的结构与性能均有所改善，La203最为突出：CO在230℃时完全转化，CH

7、4选择性达98．4％。催化剂26．1％NiO一2．6％La203～．A1203连续评价1464h后仍然性能优异。CO中含5v01％的C02时，催化剂26．I％NiO／MgAl204@A．1在1076h的稳定性测试中表现出良好的C02甲烷化肿15-12厶匕I：：J匕。CO中含5ppm的H2S时，催化剂26．I％NiO／MgAl204@A．2经历了600h的稳定性测试，在520h时失活。XRD表征发现催化剂表面生成了积碳，XPS表征进一步证明了大量积碳的存在，同时发现了少量的硫，这些都可能造成了催化剂的失活。关键词：催化剂，天然气，甲烷化，尿