具有胺基结构的2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(tempo)衍生物的催化性能研究

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1、分类号：0625．511密级：公开单位代码：10427学号：2011010126谪南虫淳硕士掌位论文具有胺基结构的2，2，6，6一四甲基哌啶氮氧自由基(TEMP0)衍生物的催化性能研究研究生姓名导师姓名学科、专业申请学位级别答辩时间赵晶晶郑庚修化学工程与技术工学硕士2014年5月31日StudyonCatalyticPerformanceforDerivativesofTEMPOwithAminoStructureZHAOJingJingUndertheSupervisionofProf．ZHENGGengXiuATh

2、esisSubmittedtotheUniversityofJinanInPartialFulfilmentoftheRequirementsFortheDegreeofMasterofEngineeringUniversityofJinanJinan，Shandong，P．R．ChinaMay31，2014原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，

3、均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：丝益蜀日期：关于学位论文使用授权的声明本人完全了解济南大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借鉴；本人授权济南大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。蚶(公开口保密(——年，解密后应遵守此规定)论文作者签名：逸幽导师签名日期：塑哔苎137_济南大学硕士学位论文目录第一章绪论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

4、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．11．1引言⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯11．2TEMPO催化氧化醇的反应机理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一21．3过渡金属为助催化剂的催化氧化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．41．4无过渡金属的助催化剂／TEMPO体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯101．5离子液体／TEMPO催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯111．6漆酶厂rEMPO催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯131．7其

5、它助催化剂的研究⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．131．8本论文主要研究的内容⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯14第二章含氨基TEMPO衍生物的合成与表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯172．1实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯172．1．1主要实验仪器与试剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯172．1．2主要合成以下四种物质⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯192．1．3实验步骤⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯192．

6、1．4化合物表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯212．2本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．23第三章含氨基TEMPO衍生物催化氧化性能研究⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯253．1实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯253．1．1主要实验仪器与试剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯253．1．2氧化实验步骤⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯273．1．3氧化产物的定性和定量检测⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯27

7、3．2结果与讨论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯333．2．1不同的含氨基结构TEMPO衍生物催化氧化苯甲醇⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．343．2．2反应温度与时间对催化氧化苯甲醇的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一353．2．3不同的铜盐对催化氧化苯甲醇的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一363．2．4不同的有机溶剂对催化氧化苯甲醇的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯373．2．54．苄胺基．TEMPO用量对苯甲醇氧化的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯383．2．6底物普适性⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

8、．．38具有氨基结构的TEMPO衍生物催化性能的研究3．3本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．39第四章4．苄胺基．TEMPO与甜203协同催化氧化性能研究⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．4l4．1实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．414．1．1主要实验仪器与试剂⋯⋯⋯⋯⋯