生物模板法合成分级结构氧化铈材料及其催化性能的研究论文

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1、江苏大学硕士学位论文摘要氧化铈作为用途较广泛的稀土氧化物材料之一，因其独特的晶体结构、较高的储放氧能力和较强的氧化．还原性能，在催化、储氧、氧传感器以及固体燃料电池等领域有着广泛的应用前景。氧化铈的上述物理、化学性能很大程度上依赖于本身的微观结构，如微观形貌、比表面积、介观尺度等。具有分级孔结构的纳米氧化铈不仅能很好的满足新材料对自身微观结构的要求，同时也可以提高材料的氧缺陷含量和催化活性，因此研究制备此类材料具有重要的现实意义。利用常规方法很难实现对分级结构材料的设计、构建和制备，目前对该类材料的研究较少。自然界经过上亿年的进化，为我们提供了丰富的具有多样复杂结构的生物

2、体，且很多生物体经过进化已具有了精细分级结构。因此本文设想以具有分级精细结构的自然生物体为基础，对其结构进行复制，合成具有精细分级结构的新型功能材料。本文采用仿生法，利用自然界中廉价、易得的竹叶、鱼鳞、油菜花粉为模板，以硝酸铈为铈源，制备得到具有特殊规整形貌的分级多孔氧化铈材料。考察了模板与硝酸铈配比、硝酸铈与六次甲基四胺(HMT)摩尔比、反应时间、煅烧温度、煅烧时间等对材料形貌和性能的影响规律，确定了最优制备工艺。以酸性品红为模拟印染废水，对制备材料进行催化性能测试，探讨在复制生物体分级精细结构的前提下，所制备氧化铈材料的催化反应活性。通过热重分析(TGA)来确定样品的

3、最佳煅烧温度；采用N2吸脱附仪，在77K下测定样品的吸脱附等温线，通过BET方程计算样品比表面积，用BJH拟合吸附等温线得到样品的孔径分布曲线；并采用SEM、TEM、XRD等手段对样品形貌和晶体结构进行表征。结果表明，当煅生物模板法合成分级结构氧化铈材料及其催化性能研究烧温度为550。C时，能够完全去除原始模板，并且较好保留了原模板的形态特征，得到了具有分级精细结构的氧化铈材料。材料由面心立方萤石结构的氧化铈晶体颗粒堆积形成，晶粒大小约为5nm，材料具有丰富的孔道结构，其介孔孔径集中分布于2—5nm。材料具有较大的比表面积，三种不同形貌氧化铈材料的比表面积分别为162m2

4、／g，63mE／g和168mE／g。调节沉淀剂HMT和铈盐的摩尔比，能够实现原模板微观结构的精确复制。采用XPS和EDS对样品表面的元素组分进行定性定量分析，结果表明，生物模板中含有的大量含氮官能团，易于实现所制备氧化铈材料的生物氮掺杂，从而大大的提高材料中氧缺陷的含量，使材料中具有大量氧空位。另外，H2．TPR测试结果表明，三种含有丰富多孔结构的氧化铈材料体相氧活性和氧扩散能力均有较大提高，进而大大提高了材料的氧储存能力。考察了三种不同仿生形态氧化铈材料对模拟酸性品红印染废水催化降解能力，结果表明，具有较高比表面积和较多氧缺陷比例(48．4％)的花粉结构氧化铈材料对酸性

5、品红具有一定的吸附性能(8．63％)，并具有较好的催化活性，反应180min后染料脱色率可达到99％以上。关键词：生物模板，氧化铈，分级多孔，生物氮源，脱色Ⅱ江苏大学硕士学位论文CeriaiSoneofthemostimportantrare。earthoxidematerials，becauseOfitsuniquecrystalstructure，highstorageandreleaseoxygenabilityandstrongo．xidationreductionperformance，tomakeitwidelyusedincatalysis，solidoxi

6、defuelcells，oxygensensorsandoxygenstoragecapacitymedium．Thephy’sicalandchemicalpropertiesofceriumoxidearestronglydependentontheirmicrostructures，includingsize，morphology,andsurface—to-volumeetc．Thenanoceriumoxidewithhierarchicalporousstructurenotonlyhasverywellmicrostructure，butalsoCanimp

7、rovetheoxygencontentofdefectsandcatalyticactivity．Sothepreparationofsuchmaterialshasimportantpracticalsignificance．Nowitisdifficulttorealizebyusingconventionalmethodsofhierarchicalstructurematerialstothedesign,constructionandthepreparation,SOonthiskindofmaterialrese