基于click化学的多相催化剂设计、合成及其催化性能研究

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1、浙江工业大学硕士学位论文基于Click化学的多相催化剂：设计、合成及其催化性能研究姓名：王涌申请学位级别：硕士专业：农药学指导教师：丁成荣；张国富201205浙江工业大学硕士学位论文基于Click化学的多相催化剂：设计、合成及其催化性能研究摘要本论文针对当前多相催化剂制备和使用中存在的问题，发展了一种高效制备结构新颖的多相催化剂的方法，并采用醇的氧化、芳香卤代物与芳基硼酸的Suzuki偶联等反应对催化剂的催化性能进行了评价。首先，采用Click化学作为一种均相催化多相化的有效策略制备了环钯类催化剂，并通过FT-IR、UV_Ⅵs、ICP．MS、EA等方法对催化剂

2、进行了表征和定量。系统地评价了该催化剂在醇的有氧氧化、Suzuki偶联反应中的催化性能。在优化条件下，催化剂能将芳香伯醇、仲醇高效、高选择性地氧化成相应的羰基化合物，产物分离收率最高可达99％；催化剂回收循环使用4次，活性未见明显下降。同时，该催化剂可实现芳香卤化物与苯硼酸的高效偶联，目标产物联芳香化合物分离收率高达99％，催化剂TON最高达9900。其次，以双功能Click三唑作为构建多相催化剂的新方法⋯Click反应生成的1，2，3．三唑既作为均相催化多相化的链接基团又作为催化配位基团的齿⋯制备了一种结构新颖的多相催化剂。通过XRD、氮浙江工业大学硕士学位

3、论文气物理吸附一脱附、TEM和UV-Vis、1HNMR、COSY等方法对催化剂的形貌结构和化学配位结构进行了表征和探讨，并通过醇的氧化反应对此催化剂的催化性能进行了考察。在优化条件下，催化剂能将芳香伯醇、仲醇高效、高选择性地氧化成相应的羰基化合物，产物分离收率最高可达98％，反应选择性>99％。该催化剂循环使用8次催化活性未见下降趋势。关键词：Click化学，多相催化剂，Click三唑，环钯催化剂，氧气，Suzuki偶联浙江工业大学硕士学位论文HETEROGENEOUSCATALYSTBASEDONCLICKREACTION：DESIGN，SYNTHESISA

4、NDCATALYTICACTIVITYABSTRACTAimedtoovercomeproblemsexsitedinthefieldofheterogeneouscatalysis，ahighlyefficientandnovelprotocolhasbeendevelopedfortheconstructionofimmobilizedcatalystsinthispaper,whosecatalyticactivityandrecyclabilityhavealsobeenevaluatedinorganiccatalysis．Viathe[3+2】az

5、ide—alkyne“Click"reaction，anoximepalladacyclehasbeensupportedontosilicagel．ThestructureandcompositionofthesolidcatalystwerefurthercharacterizedbyFT-IR，UV-Vis，ICP—MS，EA．Theobtainedpalladiumcatalysthasshownpromisingactivityforaerobicoxidationofbenzylalcohols，withtheisolatedyieldupto99

6、％．Meanwhile，thesolidcatalystcouldbeeasilyseparatedfromthereactionmixtureanditscatalyticactivitydidnotdeteriorateevenafteritwasrecycledfourtimes．Moreover,theapplicationofthecatalystcouldbesucessfullyexpandtotheSuzukicouplingreactions，giventhedesiredproductsinmoderatetoexcellentyields

7、，andtheturnovernumberofthecatalystinthereactionwasupto9900．III浙江工业大学硕士学位论文—————————————————————————————————————————————————————————一————————————————————————————————————一Viaadualfunctionalclick—triazole，anewmesoporousSBA一15supportedcatalystPdLn@SBA一15havebeenprepared，ofwhichtheclick-

8、triazoleactsasastab