化学浴沉积法制备fes2薄膜及光学性能地研究

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2、或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要立方晶系的FeS2(pyrite)是一种黄铁矿型结构的化合物半导体，其理论禁带5-1宽度为0.95eV，光吸收系数高达10cm，组成元素储量丰富无毒，在制备太阳能电池时可以以薄膜形式使用，是一种非常有潜力的太阳能电池材料。然而FeS2薄膜较高的制备成本和较低的转换效率限制了其商业化进程。为了探索FeS2薄膜低

3、成本的制备方法，本文采用了低成本，非真空的化学浴沉积法制备了FeS先驱体膜，并结合后续硫化处理获得了高纯度的FeS2薄膜。研究了硫化温度、硫化时间及降温速率对薄膜物相组成的影响，并讨论了硫化时间对薄膜形貌和光学性能的影响。结果表明，提高硫化温度和延长硫化时间不能去除FeS2薄膜中的FeS杂质相；而提高降温速率可以有效地降低薄膜中FeS的-1含量，在500°C~200°C之间的降温速率不小于2.5°Cmin时，可以获得纯相FeS2-1薄膜。吸收光谱测试发现硫化温度为500°C，降温速率设为2.5°Cmin

4、条件下，硫化3h得到的纯相FeS2薄膜的光吸收系数高于硫化2h薄膜的光吸收系数，两者禁带宽度分别0.82eV和0.88eV。在此基础上，为了调节FeS2禁带宽度，使之处在最佳能带宽度区域（1.3-1.7eV）获得较高转换效率，通过化学浴沉积法引入了Mn元素，制备出Mn掺杂FeS2薄膜材料，分析了不同掺杂含量对FeS2薄膜组成、形貌及光学性能的影响。研究发现掺杂Mn没有改变FeS2薄膜的立方晶体结构，但随着掺杂浓度增加，晶粒沿(200)晶面存在取向生长。这种取向生长在薄膜表面形成了片状晶粒，片状晶粒之间相

5、互搭接，形成了一种陷光结构，从而有效提高了掺杂薄膜的光吸收系数。同时，由于Mn掺杂，薄膜的禁带宽度被提高到1.31eV。探索禁带宽度的变化与材料电子结构密切相关，研究其电子结构可对FeS2进行掺杂改性提供理论依据。因此在掺杂实验的基础上，利用基于密度泛函理论的第一性原理对掺杂前后FeS2能带结构和态密度做了计算和分析，计算结果表明，掺杂Mn后，FeS2能带结构发生变化，禁带宽度变窄，同时Fe原子和S原子的局域态密度也由于Mn的掺杂均发生了变化。关键词：FeS2薄膜化学浴沉积掺杂光学性能第一性原理Abst

6、ractCubicstructureofFeS2(pyrite)thinfilmsisoneofthemostcandidatesastheabsorbermaterialsforphotovoltaicapplicationsorthin-filmsolarcellsduetoitssuitablebandgap(Eg=0.95eV),highabsorptioncoeffientandinfiniteelementalabundance.However,itsuffersfromhighprepar

7、ationcostandlowconversionefficiency,whichpreventsitfromcommercialuse.Inordertoexplorelow-costpreparationmethods,inthisthesis,FeS2filmswerepreparedbythermalsulfurizingtheprecursorironmonosulfidefilmsobtainedbychemicalbathdeposition.Theinfluenceofsulfuriza

8、tiontemperature,sulfurizationtimeandcoolingrateonthephasecompositionoftheobtainedfilmswasdiscussedintheaspectsofthermodynamicsandkinetics.Theresultsshowedthatalteringsulfurizationtemperatureandtimewereunabletoeliminatethei