ph敏感型纤维素接枝共聚物的合成及在药物缓释上的应用

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1、中文摘要在水介质中，以过硫酸钾(KPS)DI发丙烯酸乙酯(EA)和功能性单体甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(DM)在羟丙基甲基纤维素(HPMC)上的乳液接枝共聚合，反应经历了分散、成核、增长及聚合后期四个阶段。考察了功能单体DM对引发剂KPS分解行为的影响，结果表明，功能单体DM与KPS可形成氧化还原引发体系，大大加速了其分解反应，但是仍然符合一级反应规律。文中对接枝共聚合的影响因素进行了考察，结果表明，在恒定的反应时间内，增加引发剂KFS的浓度可以显著提高单体转化率，但是KPS浓度过高会导致接枝参数的下降：提高反应温度同样可以增加单体转化率，但过高的反应温度不利于体系的稳定；增加单

2、体与底物HPMC的比例，可以提高单体转化率和接枝率，并降低接枝效率；增加混合单体中DM单体的比例，会加重链转移不利于接枝反应的进行，降低接枝率和接枝效率。在实际操作时，应根据需要选择合适的反应条件与恰当的共聚组成。采用各种分析手段对接枝产物的结构和性能进行了表征。IR分析证实聚合反应中存在化学接枝。TEM可以清晰观察到粒度均一，分散较好的核壳型乳胶粒。SEM和DSC测试表明，随着单体接枝效率的增加，产物的相容性提高。与未接枝的纤维素相比，接枝产物的柔韧性和抗吸湿性提高，而热稳定性却略有下降。DM胺基功能单体的引入赋予接枝产物的pH敏感性，使接枝产物的游离膜可以在模拟人工胃液中

3、崩解甚至溶解，而在中性水中不溶，可作为药物载体实现缓释给药。以此接枝产物的乳液产品为包衣液对模型药物进行包衣，研究了其在药物缓释上的应用。初步探索其缓释原理和释药动力学，药物释放过程主要遵循Fick扩散定律，释药速率符合一级方程或是经典的Higuchi方程。将以上亚微米级乳液进行酸化处理，可以得到纳米胶乳。初步研究了纳米胶乳的形成机理和稳定条件，结果表明，共聚物中的DM结构单元在酸性介质中生成季铵盐，使它定位于乳胶粒表面，该离子化层是纳米胶乳形成的关键因素。并考察了DM用量和HCI用量对酸化前后乳胶粒直径的影响。关键词：接枝共聚合；羟丙基甲基纤维素；丙烯酸酯：pH敏感性；药物

4、缓释；纳米胶乳ABSTRACTThegraftcopolymerofethylacrylate(EA)anddimethylaminoethylmethacrylate(DM)ontohydroxypropylmethylcellulose(HPMC)wassynthesizedinthepresenceofpotassiumpersulfate(KPS)asinitiatorinaqueousmedium．Thegraftcopolymerizationunderwentfourstagesofkineticsincludingdispersion，particle-for

5、mation，growthandfinalstage．TheinfluenceoffunctionalmonomerDMtothedecompositionbehaviorofinitiatorwasevaluated．TheresultsindicateDMandKPScanformanoxidationreductionsystem，consequentlyinitiatordecompositionreactionisacceleratedgreatly,butitstillconformstolinearequation．Theeffectsofvariousreac

6、tionconditionsongraftingparameterswereinvestigatedindetail，suchasconcentrationofinitiator,reactiontemperature，monomersamount，andmonomercomposition．Increasinginitiatorconcentrationandreactiontemperaturebothbenefitthegraftcopolymerization，butitwillbeinstabilitywhentheywereexorbitant．Thetruegr

7、aftingyield(Gr)increasedandthemonomergraftefficiency(Gz)decreasewithincreasingthecomonomerfraction．IncreasingDMfractionembarrassthegraftcopolymerization，resultinginthedecliningGrandGE．Aproposreactionconditionsandrightmonomercomponentshouldbeconsideredcau