1丁烯羰基合成戊醛动力学实验研究

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时间:2019-02-11

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1、独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名:签字日期:年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,并采用影印、

2、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名:导师签名:签字日期:年月日签字日期:年月日摘要戊醛是一种重要的有机化工原料,戊醛加氢制得的戊醇和氧化得到的戊酸都是国内紧缺的精细化学品,在医药、农药中间体,溶剂,涂料以及添加剂等领域都有广泛的应用。以戊醛为原料合成的双氢茉莉酮酸甲酯,是天然茉莉花油的优良替代品。近年来,邻苯二甲酸脂类增塑剂安全问题越来越受到重视,邻苯二甲酸二辛脂(DOP)由于对人

3、体有危害性和较强的挥发性,已逐渐淡出欧美市场,戊醛经缩合加氢制得的癸醇与邻苯二甲酸酯化可得到邻苯二甲酸二癸酯(DPHP)是DOP的优秀替代品。本文以铑的三苯基膦复合物为催化剂,以戊醛及其缩聚物为溶剂,采用实验室小型羰基合成连续反应试验装置,在建立了完善的气相及液相流量和组成实时监测的前提下,对1-丁烯羰基合成戊醛的反应动力学规律进行了实验研究。通过改变反应温度,H2、CO分压,丁烯,催化剂的浓度,考察了上述条件对反应速率的影响,实验结果表明,反应速率随温度、催化剂浓度以及丁烯浓度的增加而增加,但温度

4、过高会产生丁烯和戊醛加氢的副反应,反应总压力达到一定值时,对反应速率的影响不明显。借助Aspenplus流程模拟软件对实验过程进行了模拟和分析,对实验数据进行了评价和处理,在此基础上,提供了动力学方程回归所需的基础实验数据。在已知羰基合成反应机理的基础上,选取了适宜的反应动力学方程,运用实验所得数据,借助Matlab计算软件,对动力学方程中的参数进行了回归和验证,得到了动力学经验方程。通过对实验数据的整理和分析,得出了戊醛正、异比和CO分压的对应关系,回归得到了戊醛正、异比和CO分压的关系方程,结果

5、令人满意。关键词:1-丁烯羰基合成戊醛动力学ABSTRACTValeraldehydeisanimportantorganicchemicalrawmaterial.Itcanbeusedforproducingpentanolbyhydrogenation,andbeusedforproducingpentanoicacidbyoxidation,thesetwocomponentsincludingvaleraldehydeareallimportantintermediatefororgani

6、csynthesis,widelyusedinmedicine,pesticides,solvent,paint,additives.Valeraldehydeisalsoagoodmaterialforsynthesizingmethyldihydrojasmonate,whichisanexcellentreplacementforjasmineoil.Peoplearepayingmoreandmoreattentiontohumanhealthandenvironmentalprotecti

7、onnowadays,DioctylPhthalate(DOP),asaplasticizer,hasfadedoutofEuropeanandAmericanmarketforitsseriousenvironmentalandhealthproblems,agoodsubstituteis2-propylheptanoicalcohol,whichcanbeproducedbyvaleraldehydethroughaldokcondensationandhydrogenationthenest

8、erificationwithphthalate.Inthisarticle,weuseRhcatalystwithtriphenylphosphineligand,invaleraldehydeanditspolycondensatesolvent,inasmallcontinuousreactorinthelaboratory,1-buteneoxoreactionkineticresearchhasbeencarriedoutbasedonperfectanal

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