自复制自催化脂肪酸囊泡反应体系实验研究

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1、STUDY0NSELF．REPLICATINGAUTOCATALYTICfi'ATTYACIDVESICLEREACTINGSYSTEMAuthor：ShifuPanMajor：FoodScienceSupervisor：Prof．ShaopingDengVice—Prof．ZhongxiuChenJanan．20‘10．ZUUZhejiangGongshangUniversity／_,heongsnangUnlversltyv一Hangzhou，310035，ER．ChinalI■■■r-～rr’l1浙江T商人学顾_f．学位论文自复制自催化脂肪酸囊泡反

2、应体系实验研究摘要脂肪酸囊泡是由脂肪酸／月旨肪酸盐组成的具有类似于脂质封闭双层膜结构的胶体：悬浮物。与传统的乍物模拟细胞——脂质体相比，脂肪酸囊泡有更大的动态特征，末参与囊泡形成的分子与参与囊泡形成的分子之间的交换速度更快，可以用米更女r地构建人工化学仿生系统。现有义献中报道厂两种脂肪酸囊泡静态反心体系的基本性质，但体系不稳定，结果重现性差，而对白复制白催化反应体系的动力学研究却鲜有报道。本课题以脂肪酸酐为囊泡构建底物，以傅立叶变换红外光谱(FTIR)和电子显微镜技术为主要表征手段，系统研究了脂肪酸囊泡的形成条件以及囊泡反应体系的自复制与白催化作用。通过

3、过渡态能量计算以及数学模型拟合等方法，对白催化反应的动力学进行推算并与囊泡的形态参数进行了相关性研究，构建了一套稳定Ij丁靠的动态囊泡反应体系。本课题研究的主要内容与结果有：(1)自复制自催化脂肪酸囊泡体系的构建。从尽量使反应体系简单、稳定、可靠的角度出发，选择了三种脂肪酸酐底物米构建囊泡。通过对各种影响因素的系统研究，确定了三种脂肪酸酐的最佳反应条件，依次如下：辛酸酐水解反应的最佳pH为6．80，缓冲液选用O．5TM磷酸盐溶液，搅拌速度为50x(磁力搅拌器，60X对应2000rpm)，实验温度为30℃、45℃、60℃；癸酸酐水解反应的最佳pH为8．25

4、，缓冲液选用O．3MTricine溶液，搅拌速度为50X，实验温度为30℃、45℃、60℃；油酸酐水解反应的最佳pH为8．50，缓冲液选用O．2MBicine缓溶液，搅拌速度为50X，实验温度为20℃、30℃、40℃。(2)脂肪酸囊泡的自复制效应研究。应用电镜技术对囊泡的形貌与粒径、数量分析J进行了研究。脂肪酸囊泡的粒径与数量在反应不同时刻会不断地发生变化。以癸酸盐囊泡45℃体系为例，当反应进行时间较短时，体系根本没有囊泡存在；当反应时间达剑6h以上J浙江工商人学硕I：学位论文学拟合结果，可知三种体系的水解速率由快到慢顺序为：油酸盐囊泡>癸酸盐囊泡>辛酸

5、盐囊泡，这与三种囊泡体系的临界聚集浓度相对应。与已有研究相比，本文拓展了研究体系并改进与优化了实验条件，且对白催化反应的动力学进行了更深入的研究，构建了一套稳定可靠的动态囊泡反应体系。在提高了实验结果准确性的同时，也为本实验室后期将要进行的人工化学仿生系统的研究奠定了良好的基础。关键词：自复制；自催化；脂肪酸囊泡；电镜；红外定量；形态学；动力学}：}‘‘●k■■■I，}’‘}：；；；；Io‘浙江T商人学顾{j学位论文STUDYONSELF．REPLICATINGAUTOCATALYTICFATTYACIDVES!CLEREACTINGSYSTEMABST

6、RACTFattyacidvesicleisacolloidalsuspension，composedoffattyacid／fattyacidsalt，andhasaclosedbi—layerstructurethatsimilartolipid．Comparedwiththetraditionalbiomimiccell—liposome，fattyacidvesiclehasagreaterdynamiccharacter．Themoleculesthatformthevesicleexchangequicklierwiththosedonota

7、ttendinthevesicleconstruction．Therefore，fattyacidvesiclecanbebetterusedtobuildchemicalbiomimicsystem．Inthereportedliteratures，thefundamentalpropertiesoftwostaticfattyacidvesiclereactingsystemswerestudied，however，thosesystemswereunstable，thereproducibilityoftheresultswaspoor．Moreo

8、ver，thereactionkineticwasseldomreported．