n型mglt2gtsisn基热电化合物的制备与热电性能研究

《n型mglt2gtsisn基热电化合物的制备与热电性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、武汉理工大学硕士学位论文摘要摘要本论文在综合阐述国内外M92Sil．xSnx基热电材料研究进展的基础上，选用低温固相反应法结合SPS快速致密化技术合成了M92Sil嘱Sn,单相化合物，研究了固相反应和SPS工艺制度对化合物物相的影响，研究了Sn固溶量、Sb掺杂量及SPST艺制度对化合物热电性能的影响规律，得到如下结论：(1)采用一步固相反应法，在823K固相反应8—10h结合SPS制各出单相M92Si化合物，在873K反应24h结合SPS制备出单相M92Sn化合物；采用两步固相反应法在923,-x)73K反应24—8011得到单相M92Sil嘱Snx(OQ<1)固溶体化合

2、物。物相检索显示，得到M92Sil_xSnx(O幺≤1)单相化合物，随sn固溶量增加，化合物谱峰朝低角度方向偏移，同时，x=0．2、0．4和O．6组分化合物谱峰严重宽化，为非连续固溶体组分化合物。随Sn固溶量增加，材料电导率增加，Seebeck系数绝对值降低；材料晶格热导率先降低后增加，当x=0．4时化合物晶格热导率值最低，在300—820K仅为1．2~2．1WmlKl；x=0．2时化合物在640K获得最高ZT值0．16，相比目前报道M92Sil幔Sn,化合物的最高ZT值提高了近23％。(2)使用手套箱辅助固相反应合成操作，合成了一系列Sb掺杂的M92Sto．昏ySno．

3、4Sby(0≤y如．015)化合物，不同Sb掺量的化合物均为单相化合物。室温载流子浓度随sb掺入量增加先增加后减小，在y=0．0125获得最大值，表明sb在M92Sio．6Sno．4化合物的固溶极限可能在y=o．0125附近。Sb的掺入显著提高材料的热电性能，随Sb掺入量增加，产物电导率先增加后降低，Seebeck系数绝对值先降低后升高，功率因子先增加后降低，热导率先增加后降低，ZT值先增加后降低，变化的拐点均为y--O．0125；y=O．0125组分在860K获得最大热电优值ZT达1．11，为目前这个组分报道的最高值。SPS工艺优化能显著提高化合物的热电性能，对M92S

4、io．5925Sno．4Sbo．0075化合物，通过优化SPS温度制度来优化材料的热电性能，错样品在773～973K缓慢升温，后续一个快速烧结阶段，获得最高热电优值，在780K获得最大热电优值ZT达1．16，相比上一节同一组成化合物获得最高热电优值1．0，提高了近16％。关键词：低温固相反应、M92Sil嚎Snx、掺杂、热电性能III武汉理工大学硕士学位论文摘要AbstractOnthebasisofthemainprogressofMgaSil-xSnxbasedthermoelectricmaterialsinChinaandabroad,solidstatereac

5、tionmethodwasselectedinthepresentpapertosynthesisMgaSil．xSnxbasedthermoelectricmaterialsatlowtemperaturofollowedbySPSrapiddensifieationteelmology．TheinfluencesofsolidstatereactionandSPSprocessforthephasestructureofthecompoundswereinvestigated,andalso，theinfluencesofSnsolidsolutioncontent,

6、SbdopingamountandSPSprocessforthethermoelectricpropertiesofM92Sil．xSnxcompoundsweroinvestigated．Thefollowingconclusionshavebeenobtained：(1)Usingone-stepsolidstatereaction,reactingat823Kfor8一lOh,combinedwitllSPStosynthesisMgaSisinglet,hasecompounds；usingone-stepsolidstatereaction,reactinga

7、t873Kfor24h,combined、7lrimSPStosynthesisM92Snsinglephasecompounds；usingtwo·stepsolidstatereaction,reactingat923—973Kfor24-,,80htogainM92Sil-xSn,(O奴<1)singlephasecompounds．WiththeincreaseofSnamount,allspectrumpeaksofthecompoundsgraduallyshilllett,andtherelife110solid