水热稳定有机-无机介孔材料合成及其催化性能初探

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1、湖南师范大学硕士学位论文水热稳定的有机-无机介孔材料合成及其催化性能初探姓名：彭建兵申请学位级别：硕士专业：有机化学指导教师：银董红20070501摘要介孔硅基材料具有可控的孔道结构，高的表面积与分布均一的孔径。已在催化领域中显示出诱人的应用前景。但与传统的微孔沸石相比，其存在两个明显的缺点：一是酸性较弱；二是此类材料的孔壁处于无定形状态，水热稳定性较低。未经改性的介孔硅基材料催化应用中往往存在着水热稳定性差和反应活性低等缺陷，使得其在实际应用中受到了较大的限制。本文以廉价硅酸钠为起始原料所合成的Y型沸石前驱体，与多种有机硅氧烷共水解一缩聚合成了一系列具有高水热稳定性的无机一有机介孔硅基材料

2、。以XRD、TEM、N2吸附一脱附分析、FT-IR、固体29SiMAS．NMR、TG-DSC等多种表征手段对合成样品进行分析表征，发现所得无机一有机介孔硅基材料不仅具有比表面积高、孔径分布窄、孔体积大的特点，而且在1000C纯水中处理150小时后，能同时保持介孔结构和孔道表面上有机组分的稳定。然后选取巯基官能化的介孔材料，通过氧化处理得到了磺酸基官能化的固体酸催化剂。其与传统沸石固体酸催化剂HY相比显示了较好的催化性能，应用在苯甲醛与醇类缩合反应中缩醛产率已达到90％，而且具有很好的重复使用性能。尤其在苯甲醛与有着较大分子体积醇类的缩合反应中，这种介孔固体酸催化剂的催化性能基本不受醇类分子体

3、积的影响。关键词：介孔材料，水热稳定，固体酸催化剂，催化性能ABSTRACTMesoporoussilicaswithcontrollablearchitecture，exceptionallyhighsurfaceareaanduniformporesizehavereceivedconsiderableattentionincatalyticdiscipline．IncomparisonWinltraditionalzeolites．suchm锄erials，however,havetwomainshortcomings：weakacidicpropertyandlOWhydrother

4、malstability．Indeed,theunmodifiedmesoporonssilicasshowlowactivityandpoorhydrothermalstabilitywhenbeingsubjectedtocatalyticapplications，whichlimitstherangeofapplications．Inmisdissertation．zeoliteYseedsoriginatedfrominexpensive80diumsilicatewereusedforassemblywithvariedorganotrialkoxysilanetopreparea

5、seriesoforgano-functionlizedmesoporoassilicasofMSUwithhighhydrothermalstabilityviaaeo-condensationmethod．Theobtainedorgano-functionalizedmesoporoussilicaswerecharacterizedbvⅪ①，TEM，N2adsorption-desorption,FT-IR,solid“SiMAS—NMR，andTG．DSCtechnique．ItWasfoundthattheorgano．functionlizedmesoporoussilicas

6、derivedfromzeoliteYseedsandorgano．trialkoxysilanespossessedhigllBETsurfacearea,narrowporesizedistribution,andlargeporevolume．Moreimportantly,suchorganic—inorganichybridmaterialsCallretainboththestructuralintegrityandtheorganicgroupsontheporesurfaceofthemesostruetureevenafterthetreatmentinwaterat100

7、0Cfor150h．Afterthat．theconversionof—SHgroupsontheporesurfaceofthemercapto-functionalizedmesoporonssilicasto—S03Hgaverisetoaseriesofsolidacidiccatalysts．Incompall‘sonwithtraditionalsolidacidiccatalystofHYthe