高质量三方硒纳米线、带、网格结构的可控生长与机理分析

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1、中国科学技术大学博士学位论文摘要摘要本论文基于三方硒具有低的熔点、高的蒸汽压这些物理特性以及它们的晶体结构由无限平行于c轴的螺旋链构成这种结构特点，通过直接的物理气相沉积过程控制的生长法和液相化学合成法得到了它们高质量的纳米线、纳米带、纳米线网格结构和小尺寸的棒状和纺锤体形的硒碲合金，详细内容如下：1．首次报道了高质量三方硒纳米带和纳米线的大规模气相法制备，并详细考察了它们形成中所涉及到的气-液．固生长模式。由于沉积区的温度高于硒的熔点，因此在硒晶体的成核和生长过程中，首先是小液滴，随着气相输运的不断进行，液滴不断生长并发生接触。受到高度各向异性的三方硒晶体结构的限制和导引，相

2、互接触的液滴在结晶过程中发生取向生长，高的温度梯度有利于形成非常明显的珠线结构，它的进一步演化形成了纳米带。在低的温度梯度下则形成边界不明显的珠线结构，它最终发展成为纳米线。2．首次报道了高质量三方硒纳米线网格结构的大规模气相法制备，它们的形成涉及到的是一种气一固生长模式。此时由于沉积区的温度低于硒的熔点，在动力学生长速度的控制下，冷凝的硒蒸汽倾向于形成空间三维堆积的微球，结晶作用和三方硒的晶体结构特点使得它们先演变成为片层结构，后来又转化成为了具有900夹角的纳米线网格结构。如果硒蒸汽在沉积的过程中受到热力学平衡过程的控制，冷凝产物则是三角形状的纳米晶，它们进一步的取向生长则

3、形成了具有600(120。)夹角的由孪晶结构纳米线构成的网格结构。3．通过液相化学反应法合成得到了接近量子尺寸的单分散的硒碲合金纳米棒并观察到了它们的熔点急剧降低的实验现象。实验过程中利用Se02和TeO：的水溶液的共还原以及使用高分子聚乙烯吡咯烷酮作为分散荆，达到了急剧缩小产物尺寸的目的。尺度的减小导致了它们的熔点急剧降低。在稍高于室温的情形下(～70。C)我们就观察到了它们熔化成为膜的实验现象，差热式量热分析的结果揭示了由纳米棒组成的硒碲合金在48oC就开始熔融。总之，通过一系列的物理或者化学的手段，我们得到了高质量和大规模的三方硒的纳米线、纳米带和纳米线网格结构以及接近量

4、子尺寸的低维硒碲合金。由于三方硒优异的光导电性，因此它们在未来的纳米光电子器件加工中有着潜在的应用前景。特别是由于这些接近量子尺寸的硒碲合金纳米棒的熔点急剧降低。在低温下就可以喷涂得到高质量、缺陷少的硒碲合金薄膜(目前复印设备中使用得最广泛的光感材料)，因此它们又有着非常现实的用途。中国科学技术大学博士学位论文摘要AbstractInthisdissertation，basedonthelowmeltingpoint，thehighevaporationvaporpressureandthecrystalstructurecomposedofinfinitehelicalcha

5、insparalleltoCaxis，wehavesuccessfullypreparedhigh—qualitytrigonalselenium(f-Se)nanowires，nanoribbons，andnanowirenetworksviaphysicalvapordepositionroutesaswellasquasiquantum—sizedseleniumtelluriumalloyrodsandspindlesthroughawetchemicalsynthesis．1．High—qualit／t-Senanowiresandnanoribbonswerepre

6、paredinalargescalebyavaporphasemethod，andthedetailedinvestigationsonthemechanismsrevealthevapor-solution—solidgrowthmodeintheirformation．Duetothetemperatureofdepositionzonehigherthanthemeltingpointofselenium，gaseousseleniumwillcondenseintodropletsfirstly．Asthecontinuoustransportationofseleni

7、um，dropletswillgrowintolargerspeciesuntiltocontacteachother,whichthendevelopedintoseries-woundbeadsconfinedanddirectedbythehighlyanisotropiccrystalstructureoft-Se．Ahighertemperaturegradientalongthetubeaxisfavorstotheformationofseries—woundbeadshavi