硒化镓晶体的生长与电子结构分析

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1、哈尔滨工业大学工学硕士学位论文致谢...................................................................................................................................65-VI-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文第1章绪论1.1课题研究的目的和意义红外线（或红外光）经过大气层时，由于大气层中的气体分子或粉尘的吸收[1]和散射，只剩下三个重要的区域，即1~3μm、3~5μm和8~13μm，又分别将这

2、三个波段称为近红外、中红外和远红外。特别是3~5μm和8~13μm两个波段在民用和国防领域中有着非常重要的应用。在民用领域中，主要用于红外光谱、红外医疗器械、红外光刻、药物检测、大气中有害气体的监测、远距离化学传感、深空探测等，在军事领域中，主要用于红外制导、激光红外定向干扰机、激光雷达、红外遥感、红外热像仪、红外测距、战场中生化武器的甄别、夜视仪、作战目标仿真模拟等。这些仪器中的关键部件之一就是非线性光学晶体。非线性光学晶体通过改变CO2、Nd:YAG（Nd:Y3Al5O12）等激光器的泵浦光的波长，实现3~5μm和8

3、~13μm两个波段的连续可调的变频激光输出。科学家一直在追求能够从红外到紫外区的连续可调的激光基质材料，但是目前可调的谐范也只在670~1100nm之间，远不能满足人们对其需求，限制了激光技术的发展。由于中红外波段的光波能量与晶格振动的声子能量接近，直接采用激光晶体产生中红外激光存在难度，因此需要通过非线性光学晶体的变频来实现。因此，寻找透光范围在3~20μm的波段范围内且性能优良的新型中红外非线性光学晶体材料已成为在非线性光学材料方向上进行研究的热点和重要方向。[2]当前最重要的中红外非线性光学晶体材料主要是硫镓银(A

4、gGaS2)、硒镓银[3][4,5][6-10](AgGaSe2)、磷化锗锌(ZnGeP2)和硒化镓(GaSe)。其中，前三种晶体材料[11-13]属于三元黄铜矿结构型晶体，这三种晶体拥有两个明显的优点为大的非线性[14]光学系数大和宽的中红外透光波段。但是，这类晶体也存在严重的缺点，如：热膨胀各向异性差异显著，导致大尺寸、无开裂的晶体生长困难；晶体组成[15,16]复杂，在生长过程中，晶体的化学计量比难于控制。近年来由于对这类晶体生长理论、生长技术、后处理技术等的大力研究，使这类晶体的尺寸和性能有了很大改善，尤其是Zn

5、GeP2晶体，由于具有其它黄铜矿类晶体所不具备的优异性质，已逐渐取代AgGaS2和AgGaSe2晶体，成为3-5μm激光输出应用的最佳介质材料。但是黄铜矿类晶体在近、中红外区域存在吸收和散射，因此在8-13μm波段范围内的透过率很低。因此黄铜矿类晶体在8~13μm中红外波段并不适宜。而GaSe晶体具有透光波段宽（0.62-20μm），且在此透光范围内没有明显的吸收，因此不会出现中红外波段透光率下降的问题。GaSe晶体是目前已知的少数适宜应用-1-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文在8~13μm波段的优良的非线性光学晶体之一。

6、但是硒化镓晶体的生长也存在一定的难度，国内还未见到成功生长出大尺寸、性能优良的硒化镓晶体的报道，由于在8~13μm波段的非线性光学晶体实际应用价值很高，生长出硒化镓晶体的意义也显得尤为重要。本论文旨在生长出性能优良的硒化镓晶体，满足国内对硒化镓晶体的需求，打破国外的技术封锁。本课题来源于国家自然科学基金（项目编号：51102061）。1.2非线性光学晶体的要求根据大量的经验总结，人们对非线性光学晶体性能优良与否的评鉴,主要依[17,18]据如下的要求：（1）具有大的非线性光学系数。这是对非线性光学晶体的最基本要求，由于倍

7、频光的转换效率取决于晶体有效倍频系数（deff）。要求晶体有高的倍频光转换效率，晶体必须满足的基本条件就是大的有效倍频系数deff。（2）具有适当大小的双折射率，能够在较宽的范围内实现相位匹配。在非线性光学晶体的倍频应用中，过大的双折射率，将造成容许角ΔθPM过小；双折射率过小，晶体的相位匹配的能力降低。（3）具有宽的透过波段，能够满足倍频、和频、差频或光参量放大等非线性效应。满足优良的非线性光学晶体，其透光波段虽然越宽越好，但对于不同类型的晶体，透光波段也有一定的要求，例如对于中红外区非线性光学晶体，其红外区的截止波长

8、应满足λ=15~20μm。（4）具有高的激光损伤阈值。高的晶体激光损伤阈值也是实现大功率输出的一个重要的影响因素。因此晶体激光损伤阈值越高，晶体能够输出的功率越大，晶体在实际应用的意义越重大。（5）具有稳定的物理化学性质。这可保证晶体在实际应用中能够长期使用。（6）具有良好的机械性能。易于进行机械切割、抛光、镀膜，以