石墨烯纳米结构的生长机理、可控制备与分子设计

石墨烯纳米结构的生长机理、可控制备与分子设计

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1、隶。初大·嘤博士学位论文万方数据石墨烯纳米结构的生长机理、可控制备与分子设计专业名称:趟鐾查塑翌本论文获国家自然科学基金项目(21173040,21373045)、教育部博士研究生学术新人奖、江苏省普通高校研究生科研创新计划和东南大学优秀博士学位论文基金资助。万方数据THEGROWTHMECHANISMS、CONTROLLABLESYNTHESESANDMOLECULARDESIGNSOFGRAPHENENANOSTRUCTURESADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofDoctoro

2、fScienceBYMALiangSupervisedbyProf.ⅥANGJin.1anDepartmentofPhysicsSoutheastUniversitySeptember2014万方数据东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名:旦包日期.2旦』垡!丛鉴东南大

3、学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外,允许论文被查阅和借阅,可以公布(包括以电子信息形式刊登)论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布(包括以电子信息形式刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名:蕴导师签名:互兰象乞肜弭:至!竺12:丝万方数据摘要石墨烯(graphene)具有极高的载流子迁移率、优良的热导率等性质,是未来电子器件中用以替代硅的理想材料。然而石墨烯的零带隙特性极大地

4、限制了它在微电子器件中的应用。如何打开和控制石墨烯的带隙成为了石墨烯电子学应用的一个关键科学问题。将二维石墨烯裁剪成准一维的纳米条带是一种理想的打开石墨烯带隙的方法。实验证实,宽度小于10am的石墨烯纳米带场效应晶体管的室温开关比可高达10一。石墨烯纳米带的电子性质与宽度、边界构型、缺陷和衬底等密切相关,因此,批量制备宽度可控边界光滑的高质量石墨烯纳米带对于基础研究和商业化应用非常关键。而要实现这一目标,就需要在原子尺度对石墨烯纳米带制备的微观机制进行深入的研究和理解。本论文基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了过渡金属催化/氧化切割碳纳米管/石墨烯片制备石墨烯纳米带的切

5、割机理、氧原子插层将石墨烯从金属衬底脱附的插入机制以及硼氮掺杂调节Y型三分支石墨烯纳米带电子性质。主要研究内容包括以下几方面:1)过渡金属单原子催化切割碳纳米管制备石墨烯纳米带。针对石墨烯纳米带的可控制备这一难题,我们在理论上揭示了过渡金属单原子催化切割碳纳米管实现石墨烯纳米带低温可控制备的微观机制。结果表明,在氢气环境中利用过渡金属f如铜Cu)单原子做催化剂能够显著降低打开碳壤键的反应势垒,从而可以在低温(200-3000C)下通过纵向切割单壁碳纳米管制备zigzag边界的石墨烯纳米带。由于碳纳米管具有曲率能,其直径越小越容易被切割开,因此有望通过控制实验条件获得窄的石墨

6、烯纳米带。这种金属单原子催化切割碳纳米管的方法适用于大多数过渡金属(如锰Mn、铁Fe、钴Co、镍Ni、钯Pd、铂Pt)。2)过渡金属纳米颗粒催化切割石墨烯的机理。实验上发现:铁Fe、钴co、镍Ni等过渡金属颗粒在石墨烯上可以沿特定方向切割出长而直的边界光滑的沟道;而银A2颗粒则只能得到弯曲和不规则的石墨烯沟道。催化切割石墨烯的方向性和催化剂依赖性的微观机制一直不清楚。我们建立了过渡金属表面与石墨烯边界的界面动力学微观模型,发现切割的方向性主要是由于过渡金属颗粒表面和某些特定的石墨烯边界形成的界面比其它边界更稳定而导致的。而通过考虑金属.石墨烯界面与侵蚀剂(如氢和氧)钝化的石

7、墨烯边界之间的竞争以及温度和侵蚀剂压强的影响,很好的解释了切割的催化剂依赖性问题。我们进一步从理论上提出了不同金属催化切割石墨烯制备纳米带的实验条件。3)应变诱导的定向氧化切割石墨烯制备石墨烯纳米带。针对氧化切割石墨烯中切割方向缺乏有效控制这一难题,我们提出对石墨烯施加单轴拉伸应变打破其高对称性,使得吸附在石墨烯表面的氧原子沿特定方向排列形成平行的环氧基链,从而实现定向氧化切割得到石墨烯纳米带。研究表明,外加的拉伸应变不仅可以使环氧基链沿垂直或接近万方数据东南大学博士学位论文垂直于应变的方向定向排列,还显著地降低了

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