不同载体负载pd催化剂上co氧化性能比较

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1、.第３８卷第５期稀有金属材料与工程Ｖ０１．３８，Ｎｏ．５.....２００９焦５月ＲＡＲＥＭＥＴＡＬＭＡＴＥＲＩＡＬＳＡＮＤＥＮＧｎ惦ＥＲＩＮＧＭａｙ２００９.....不同载体负载的Ｐｄ催化剂上ＣＯ氧化性能比较毕玉水，赵晓红（泰山医学院，山东泰安２７１０１６）.....摘要：采用沉淀．沉积法制备了一系列不同载体负载的纳米Ｐｄ催化剂。以ＣＯ氧化为模型反应，考察了载体差异对催.....化剂ＣＯ催化氧化性能的影响。结果发现，载体对Ｐｄ催化剂的ＣＯ催化氧化性能影响较大，以分子筛为载体的Ｐｄ催化剂的活性明显优于金属氧化物担

2、载的催化剂。同时，考察了反应温度、时间、空速及加湿条件等对催化荆ＣＯ氧化活性的影响，并利用ＸＲＤ和ＸＰＳ等测试手段对催化剂体相结构和表面状态进行了表征。结果表明：催化剂的活性随着反应温度的升高而增加，随着空速的增加而降低。ＸＲＤ和ＸＰＳ结果证实不同载体负载的催化剂其表面活性Ｐｄ物种的状态有较大差异，分子筛载体利于活性Ｐｄ物种向催化剂表面迁移，这种作用以及Ｐｄ物种的高分散与催化剂的活性直接相关。关键词：载体；Ｐｄ催化剂；ＣＯ氧化；活性.....中图法分类号；０６４３．３文献标识码；Ａ文章编号：１００２－１８５Ｘ（２００９）０５

3、・０８７０—０６.....低温ＣＯ催化氧化在环境保护，空气净化、封闭内循环式Ｃ０２激光器、ＣＯ气体传感器，ＣＯ防毒面罩以及燃料电池等方面具有广阔的应用前景，因而倍受关注【卜４】。此外在理论研究方面，该反应还常常用作研究氧化催化剂的模型反应，以揭示催化剂结构与性能性质对负载Ａｕ催化剂的ＮＯ还原活性、Ｈ２和ＣＯ氧化活性有显著影响【１８】。Ｍｏｔｏ等【１９】发现负载在Ｓｉ０２、Ａ１２０３和Ｓｉ０２．Ａ１２０３上的Ｐｄ催化剂的ＣＨ４氧化活性和反应动力学参数各不相同。钟依均等【２０】发现载体对银催化剂的ＣＯ氧化活性及其表面氧化性质影响较

4、大。.....的关系，探讨其反应机理【５ｑ０１。目前，有关Ｐｄ催化ＣＯ氧化新材料的研究较为活跃，.....ＣＯ的低温催化氧化是典型的表面催化反应，催化反应取决于表面活性中心的性质。贵金属以其良好的ＣＯ、０２吸附和活化性能是催化ＣＯ完全氧化的首选催化剂。Ｐｄ是这类催化剂的常用活性组分。对其反应机理，一般认为Ｐｄ催化剂上的ＣＯ氧化遵循Ｌａｎｇｍｕｉｒ－Ｈｉｎｓｈｅｌｗｏｏｄ机制【１卜”】，然而对于活性物种的研究，却仍存在诸多分歧。如有文献认为［１４．ｔ５】，Ｐｄ催化剂表面的活性物种为零价金属Ｐｄ粒子，而Ｌｕｏ等【１６】研究认为Ｐ

5、ｄＯ是主要活性物种，Ｖｅｎｅｚｉａ，Ｊａｅｇｅｒ等【６’１７】的研究则证明催化剂表面活性组分为Ｐｄ和ＰｄＯ，Ｋｕｌｓｈｒｅｓｈｔｈａ等【７】研究提出一定量非化学计量ＰｄＯ。（０＜朋＜１＝的形成对ＣＯ氧化反应有促进作用。一般而言，催化剂的活性中心常常为一些结构缺陷位，若活性高，其稳定性相对就差，因此要同时满足活性和稳定性的要求较为困难，这是目前催化剂设计遇到的重要瓶颈。载体对催化剂的活性和稳定性影.....但以分子筛为载体的催化剂设计、制备与反应化学研究还很少涉及。分子筛具有较大的比表面积、较高的稳定性和丰富的三维立体空间孔结构

6、等特点，并同时兼备纳米材料的特征，在其表面构建催化活性中心可望起到多功能催化的作用【２１１。负载型Ｐｄ催化剂通常采用传统浸渍法制备，即先将活性组分与载体等体积浸渍，使活性组分分散在载体上，然后经煅烧等后续处理制得；这样制备的催化剂其活性和稳定性一般不高，活性组分分散度较差。本研究采用沉淀．沉积法，以Ｐｄ为主活性组分，以结构不同的１３Ｘ和ＺＳＭ．５分子筛为载体制备催化剂，并与传统氧化物载体负载的催化剂相比较，考察载体对催化剂ＣＯ氧化性能的影响，还与ＸＲＤ和ＸＰＳ等表征结果相关联，详细探讨了不同载体负载的催化剂其表面状态与催化反应性

7、能之间的构效关系和ＣＯ氧化反应机理。.....响较大，因此许多研究者将工作重点转移到载体上，其中研究较多的是氧化物载体。例如：氧化物载体的１实验.....收稿日期：２００８－０５．１０基金项目：泰山医学院博士基金项ＩＥｌ（９３９）；泰山医学院自然科学科研计划项ｌ目（２００７ｚｋ０６８）．泰山医学院青年科学基金资助项Ｉ目（９７２）作者简介：毕玉水，男，１９７７年生，博士，副教授，泰山医学院化学与化学工程学院，山东泰安２７１０１６，Ｅ－ｍａｉｌ：ｙｓｂｉ＠ｔｓｍｃ．ｅｄｕ．ｃｎ万方数据.....第５期毕玉水等：不同载体负载的

8、Ｐｄ催化剂上ＣＯ氧化性能比较－８７１・.....载体Ｓｉ０２由青岛海洋化工厂提供，１３Ｘ分子筛伽ｓ加＾ｌ＿５）由上海环球联碳分子筛有限公司提供，ＺＳＭ．５分子筛（ｎｓｉ／ｎ＾ｌ＿１８）由兰州炼油总厂催化剂厂提供，Ｃｅ０２由硝酸亚铈经６５０℃空气气氛中分解４ｈ制