新型包覆碳化钨载体负载Pd催化剂的性能.pdf

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1、化学工程师ChemicalEngineer2015年第O1期DOI：10．16247~．cnki．23-1171／tg20150110科研与新型包覆碳化钨载体负载开发Pd催化剂的性能张艳鑫，邬冰，高颖(哈尔滨师范大学化学化工学院，黑龙江哈尔滨150025)摘要：以VulcanXC一72R活性碳作为碳源，采用高温热处理还原法，在活性碳表面原位还原钨酸铵，形成表面包覆钨的碳化物结构的载体。通过BET等当钨酸铵用量适宜时，形成的钨的碳化物的平均孑L径较大，较大介孔所占比例较大，以其为载体制备的Pd催化剂Pd／WC一2其电荷传递阻抗和扩散阻抗都较小。催化剂Pd／WC一2对甲

2、酸的氧化不但具有较高的活性，同时也具有很好的稳定性。关键词：钯；碳化钨；甲酸；电催化氧化中图分类号：0646文献标识码：APerformanceofthePdcatalystsupportedbyactivecarboncoatedtungstencarbideZHANGYan—xin．WUBing．GAOYing(CollegeofChemistryandChemie~Engineering，HarbinNormalUniversity，Harbin150025，China)Abstract：Thecarbonsuppo~coatedtungstencarbide

3、fromreducingacidamineonthecarbonsurfaceispre—paredusingVulcanXC一72activatecarbonascarbonsource．ThepreparationmethodisthroughhightemperaturereductionlWhentheamountofammoniumtungstateissuitableinpreperation，theaverageporesizeoftungstencarbideformedislargerandthePdcatalystwithitssupported

4、Pd／WC-2waspossesslowchargetransferresistanceandlowdifusionresistance．ThePd／WC-2catalystisnotonlyhashighactivity，butalsohasgoodstabilityforformicacidelectrooxidation．Keywords：palladium；tungstencarbide；formicacid；electrocatalyticoxidation燃料电池是一种绿色高效的新型能源技术，在高的催化剂，但Pd基催化剂的的稳定性不够好，活环境污染日益严

5、重的今天越来越引起关注。直接甲性衰减得比较快，这是制约直接甲酸燃料电池商品酸燃料电池(DFAFC)属于低温燃料电池，由于甲酸化关键技术之一。催化剂的稳定性除了与活性组作为低温燃料电池的燃料有许多优点，例如与甲分自身的性质相关外，还与载体的稳定性，活性组醇f1]相比无毒，易于氧化，膜间渗透率较小等，所以分与载体间的相互作用密切相关。从催化剂的成本近年来科研人员对甲酸氧化的阳极催化进行了大和实际角度考虑，最常用的电催化剂载体为碳黑材量的研究，并取得了很大的进展【2'。阳极催化剂是料。但碳黑材料与活性组分之间的相互作用较弱，影响DFAFC电池性能的最关键材料之一，提高催金

6、属材料容易聚集、脱落，降低催化剂的活性。化剂的活性和稳定性能够较大程度的提高整个电此外碳黑的抗氧化性和抗腐蚀性较差，这是碳黑材池的电化学性能。研究发现Pt基和Pd基催化剂对料应用于低温燃料电池催化剂载体的主要问题。碳甲酸的氧化都有很高的电催化活性。特别是Pd基化钨(WC)具有良好的抗氧化性，高的硬度和耐磨催化剂是迄今为止发现的对甲酸催化氧化活性最性；与贵金属粒子之间有较强的作用力；具有良好的导电和导热性。所以WC作为催化剂的载体具有较大的应用前景。本论文利用碳热还原法在活性碳收稿日期：2014—12—08’表面原位生成一层WC，形成WC包覆结构的载体。基金项目：黑龙

7、江省自然科学基金(B201002)；哈尔滨市科技创新人用该载体制备的Pd催化剂对甲酸的电催化氧化具才专项资金项目(2010RFXXGO18)；黑龙江省高校科技创新团队建设计划(No．2011TDOIO)有很好的催化活性和稳定性。作者简介：张艳鑫(1989一)，汉，女，在读硕士研究生，研究方向：低温燃料电池阳极电催化。1实验部分通讯作者：高颖(1963一)，女，哈尔滨人，博士，教授，研究方向：低温燃料电池阳极电催化。2015年第01期张艳鑫等：新型包覆碳化钨栽体负载Pd催化剂的性能1．1试剂和仪器部分制备的催化剂电极。甲酸在不同催化剂电极上vulc肌XC一72R活