几种纳米结构非线性光学性质的理论研究

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1、分类号：O64学号：201500369015硕士学位论文几种纳米结构非线性光学性质的理论研究TheoreticalStudiesonNonlinearOpticalPropertiesofSomeNanostructures研究生姓名：袁堂蜜指导教师：李文佐教授刘振波副教授学科门类：理学专业名称：物理化学论文提交日期：2018年06月11日烟台大学学位论文原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何

2、其他个人或集体已经发表或撰写过的作品或成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。论文作者签名：日期：年月日学位论文使用授权说明本人完全了解烟台大学关于收集、保存、使用学位论文的规定，即：按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本；学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并提供目录检索与阅览服务；学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文；在非保密的论文范围内，学校可以公布论文的部分或全部内容。（保密论文在解密后遵守此规定）论文作者签名：日期：年月日指

3、导教师签名：日期：年月日烟台大学硕士学位论文摘要非线性光学（NLO）材料在光通讯、光计算机、光存储等高科技术领域的广泛应用，促使人们去开发和设计高性能的非线性光学材料。非线性光学响应的强度主要通过非线性光学系数来衡量，因此研究高性能的非线性光学材料的首要任务就是提高体系的非线性光学系数。本文采用量子化学方法，对一些纳米结构的非线性光学性质进行理论研究。本文主要内容如下：1、研究了多种推、拉电子基团端位取代H─(CH═CH)n─H的电子结构，并在LC-BLYP/6-31G(d)水平上计算了推电子基团（─NH2、─O

4、H、─NHCOH、─CH3）、拉电子基团（─F、─Cl、─C6H5、─C≡CH、─CN、─CHO、─NO2）对长程共轭烯烃分子结构的非线性光学性质的影响。结果表明，单独推或拉电子基团均能有效的增大共轭多烯结构的超极化率（β0）。β0从结构H─(CH═CH)6─H的0.6分别增大到33NH2─(CH═CH)6─H的4.0×10和H─(CH═CH)6─NO2的5.4×10a.u.。推电子基团和拉电子基团同时连接在共轭烯烃两端时，对β0存在协同作用。其中─NH2与─NO2的协同作用最明显，去除单纯─NH2和单纯─NO2

5、取代对β0值的贡献，协同作用Δβ=34.6×10a.u.。β0值从结构H─(CH═CH)6─H的0.6增大到NH2─(CH=CH)6─NO2的441.4×10a.u.，增大了大约2.3×10倍。结构NH2─(CH=CH)n─NO2的β0值随着链长n的增大而增大。提出了一种推拉电子基团协同作用提高共轭分子结构分线性光学性质的新策略。2、研究了硼边缘掺杂对超短单壁碳纳米管的静态第一超极化率（β0）的影响。结果显示，硼的边缘掺杂带来了体系超极化率的巨大增加。计算得到的超极化率顺序是：7(pristine)<599(5B

6、)<1589(4B)<4492(3B2)<4983(1B)<9024(3B1)<9393(2B1)≈10139a.u.。3、设计了额外电子掺杂的铝氮纳米管（AlNNTs）的结构，e@AlNNT和M@N-AlNNT(M=Li,Na,K)，并在理论上研究了未掺杂和掺杂结构的几何、电子以及NLO性质。结果显示，额外电子使体系的HOMO-LUMO能隙降低到3.42~5.37eV。由于额外电子的掺杂，一个新的HOMO能级在原来的HOMO能级之上产生了。重要的是，额外电子的掺杂使β0从未掺杂结构的130a.u.，增大到e@A

7、lNNT的646a.u.，I摘要5Li@N-AlNNT的2606a.u.，甚至是Na@N-AlNNT的1.14×10a.u.和K@N-AlNNT的61.37×10a.u.。结构Na@N-AlNNT和K@N-AlNNT的β0的巨大增加是由于掺杂使体系的跃迁能（）大大降低造成的。研究结果显示，AlNNTs是潜在的光电子纳米NLO材料。4、研究了C20F18(NH)2C20H18(DC)中掺杂碱金属M(M=Li,Na,K)的结构、电子和NLO性质。研究发现，碱金属掺杂进C20H18笼内（DC@M(M=Li,Na,K

8、)）使体系的β0得到增加，由未掺杂结构的136a.u.，增大到DC@M(M=Li,Na,K)的426~439a.u.。对于碱金属笼外掺杂体系DC•••M(M=Li,Na,K)，掺杂对β0的增强效果尤为6显著，DC•••M(M=Li,Na,K)的β0顺序是：1158(Li)<1339(Na)<6.7×10a.u.(K)。64DC•••K体系的β0达到了6.7×10a.u.，