ⅱ-ⅵ族半导体纳米材料非线性光学性质的研究

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1、东南大学博士学位论文Ⅱ--Ⅵ族半导体纳米材料非线性光学性质的研究姓名：朱宝华申请学位级别：博士专业：物理电子学指导教师：张家雨2012-04-05摘要由于量子限域效应、表面效应和局域场效应，半导体纳米材料具有比体材料大得多的三阶非线性极化率和快的时间响应，成为人们研究的热点非线性光学材料之一。本论文主要研究了这三种效应对半导体纳米材料三阶非线性光学特性的作用，并探究了其物理模型。为了研究量子限域效应，我们系统地测量了23个不同尺寸CdSe量子点的三阶非线性极化率，发现量子限域增强了量子点内双激子的振子强度，并引发表面重构，这两个因素导致了量子点三阶非

2、线性极化率的增强，且CdSe量子点的三阶非线性极化率有最大值存在。为了探究表面效应，我们系统地测量了10个不同表面状态的CdSe量子点的双光子吸收截面和非线性折射率，发现表面缺陷态密度的增多将量子点的三阶非线性显著降低，这是表面无辐射缺陷减弱了双激子振动强度和固有偶极矩所致。为了研究局域场效应，我们系统地测量了6种壳厚度不同的CdSe／CdS量子点的双光子吸收截面和非线性折射率，发现CdS包层形成的局域场明显增强了CdSe裸核的光学非线性，并且这种增强的三阶非线性极化率在随壳厚度的增加而增加。当厚度超过3层以后，晶格弛豫产生了许多的界面缺陷，从而减小

3、了其三阶非线性极化率。为了探究形状的影响，用皮秒激光测量了不同尺寸伍．FeOOH纳米棒的三阶非线性，发现其三阶非线性极化率随直径增加而增大，这是因为棒状结构比点状结构极化更大。关键词：半导体纳米材料，三阶非线性，Z扫描，量子限域效应，表面效应，局域场效应东南大学博：I：学位论文nAbstractDuetoquantumconfinementeffect，surfaceeffect，andlocalfieldeffect，largertllird．ordernonlinearoptical(NLO)susceptibilitiesandfasterre

4、sponseareobservedinsemiconductornanocrystals(NCs)thantheircorrespondingbulkmaterials．Inthispaper,theNCs’NLOpropertiesareinvestigatedandtheirphysicalmodelsarerevealed．CdSequantumdots(QDs)晰tlldifferentsizesaresynthesizedviaawell—establishedorganometallicroute．Theirtwo-photonabsor

5、ption(TPA)crosssectionsandnonlinearrefractiveindexesareobtainedbytheZ—scalltechnique．Thesize—dependenteffectivethird—orderNLOsusceptibilitiesofCdSeQDsarefoundtoreachamaximumof7．6x10。‘2esuatthesizeof4．8nnl．neexperimentalresultsareexplainedbythequantumconfinementeffect,thebiexcit

6、onoscillatorstrengthandthedensityofnonradiativesurfacestates．CdSeQDswitlldifferentdensityofsurfacestatesaresynthesizedandtheiropticalnonlinearitiesaremeasured．111esurface·relatedNLOpropertiesofcolloidCdSeQDsarefoundtobedecreasedwiththeincreaseofthesurface—trapdensity．Suchsurfac

7、e—relatednonlinearityCanbeexplainedbytheintrinsicandphotoinduceddipolemoment．CdSeQDs、析mvariousCdSshellthicknessesalesynthesizedandtheirTPAcrosssectionsaremeasured．TheeffectiveTPAcrosssectionsandthird—orderNLOsusceptibilitiesofCdSe／CdScore／shellNCsarefoundtoreachamaximumof98000G

8、Mand4．9x10。¨esu．respectively,、析th3monolayersCdSshell．T